北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

厌氧条件下砂壤水稻土N2、N2O、NO、CO2和CH4排放特征

了解厌氧条件土壤反硝化气体(N2、N2O和NO)、CO2和CH4排放特征,是认识反硝化过程机制的基础,并有助于制定合理的温室气体减排措施.定量反硝化产物组成,可为氮转化过程模型研发制定正确的关键过程参数选取方法或参数化方案.本研究选取质地相同(砂壤土)的两个水稻土为研究对象,通过添加KNO3和葡萄糖的混合溶液,将培养土壤的初始NO-3和DOC含量分别调节到50 mg·kg-1和300 mg·kg-1,采用氦环境培养-气体及碳氮底物直接同步测定方法,研究完全厌氧条件下土壤N2、N2O、NO、CO2和CH4的排放特征,并获得反硝化气态产物中各组分的比率.结果表明,在整个培养过程中,两个供试土壤的N2、N2O和NO累积排放量分别为6~8、20和15~18 mg·kg-1,这些气体排放量测定结果可回收土壤NO-3变化量的95%~98%,反硝化气态产物以N2O和NO为主,其中3种组分的比率分别为15%~19%(N2)、47%~49%(N2O)和34%~36%(NO);但反硝化气体产物组成的逐日动态均显现为从以NO为主逐渐过渡到以N2O为主,最后才发展到以N2为主.以上结果说明,反硝化气体产物组成是随反硝化进程而变化的,在以气体产物组成比率作为关键参数计算各种反硝化气体产生率或排放率的模型中,很有必要重视这一点.     

使用RCFP-IC对南京市不同污染状况下PM_(2.5)中水溶性离子的观测分析

本文使用大气细颗粒物快速捕集系统及化学成分在线分析系统(RCFP-IC)和美国热电污染气体分析系统(EMS系统)对2013年11月16日—12月10日南京地区PM2.5中主要水溶性离子和污染气体进行了观测分析,并结合气象要素数据分析了灰霾天PM2.5中主要水溶性离子的污染特征.结果表明:不同污染条件下PM2.5中水溶性离子分布差异较大,清洁天浓度最大的6种离子排序为SO2-4NO-3NH+4Cl-NO-2K+,霾天(11月20—24日)和雾-霾天(12月1—8日)前6种离子排序分别是SO2-4NH+4NO-3NO-2Cl-K+和NO-3SO2-4NH+4Cl-NO-2K+.受污染源和化学反应的日变化影响,不同离子的日变化特征不同.污染天NO-3、SO2-4和NH+4的浓度是干净天的2.8~5.0倍.不同水溶性离子对能见度的影响不同.     

长沙市郊大气CH4浓度变化特征

为研究长江中游地区大气CH4浓度(体积分数)变化特征,2007~2011年,利用内表面硅烷化的苏玛罐采样、GC/FID方法对长沙市郊空气样品中CH4浓度进行测定分析,并结合地面气象要素和后向轨迹,探讨CH4浓度变化特征与源汇的关系.结果表明,观测期间,大气CH4年平均浓度变化范围在2 012×10-9~2 075×10-9之间,季节变化特征为秋季高,春季低,浓度年较差为152×10-9.通过分析地面风和气团传输对长沙市郊大气CH4的影响表明,长沙市郊大气CH4浓度受西北风和偏南风交替控制,贡献率分别为41.1%和20.4%;引起CH4抬升的地面风包括:4个季节中的W-WNW-NW、夏季ESE-SE和冬季S,春夏季节S则导致CH4浓度降低;夏秋季节源自水稻产区的气团、冬春季节源自能源消费量较高地区的气团,对长沙市郊CH4浓度的抬升有显著贡献,南方长距离传输气团有利于CH4扩散和清除.     

2012年春季京津冀地区一次沙尘暴天气过程中颗粒物的污染特征分析

本研究表征了2012年春季一次沙尘暴天气过程中京津冀地区大气可吸入颗粒物(PM10)的污染特征.借助PM10的水溶性元素、有机碳和元素碳的浓度,分析推断沙尘暴天气过程中矿物气溶胶对城市气溶胶污染的交汇叠加作用.使用中流量大气颗粒物采样器,于2012年4月1日～5月24日,在北京市西三环、天津空港经济区和张家口火车南站附近同时采集可吸入颗粒物(PM10),采用离子色谱和元素碳/有机碳分析仪分析获取其水溶性离子、元素碳和有机碳浓度.结果表明,采样期间北京、天津和张家口这3个采样点PM10质量浓度的日均值分别为233.82、279.64和238.13μg·m-3.4月27～29日,3个地区发生了沙尘暴天气,PM10质量浓度的最大日均值分别达755.54、831.32、582.82μg·m-3.沙尘暴期PM10的有机碳(OC)浓度、二次有机碳(SOC)/OC的比值、硝酸根(NO-3)和硫酸根(SO2-4)浓度均高于非沙尘暴期间.采用电荷平衡计算证明沙尘暴期间大气颗粒物表明呈碱性,说明外来沙尘暴与本地污染相互叠加,矿物元素改变了颗粒物表面的酸碱性,沙尘暴和有机物发生耦合,促进了二次有机物的转化.     

粘土矿物比率对沙尘源区的指示

为了探讨中国北方沙尘源区矿物组成特征并建立沙尘气溶胶的矿物示踪指标,在亚太地区气溶胶特征实验(ACE-Asia)期间对新疆阿克苏、甘肃敦煌、陕西榆林和内蒙古通辽沙尘气溶胶的矿物组成进行了研究.结果显示,中国主要沙尘源区沙尘气溶胶中高岭石与绿泥石的比率存在明显差异,西部沙尘源区(以阿克苏站点为代表)高岭石与绿泥石的比值较小(平均值为0.3),而北部沙尘源区(以榆林站点为代表)高岭石与绿泥石的比值相对较高(平均值为0.7).沉降区长武尘暴样品的粘土矿物比率和气团轨迹分析证实,在区域范围,高岭石与绿泥石的比值为较好的沙尘源区矿物示踪指标.而亚洲沙尘与撒哈拉沙尘的对比显示,高岭石与绿泥石的比值在全球范围有着沙尘源区指示的意义.     

2020年初疫情管控对山东省空气质量影响的模拟

利用2020年初新冠疫情对人类生产、生活的一次自然冲击及由此导致的大气污染状况变化,研究了空气质量对污染物减排及气象因素的响应关系.通过对疫情管控前（1月15~23日）和疫情控制关键期（1月24日~2月7日）这2个阶段空气质量对比分析发现,疫情期间山东省除O₃浓度上升外,PM₁₀、PM_2.5、NO₂、SO₂及CO浓度分别降低72.6 μg·m^-3、47.4 μg·m^-3、25.6 μg·m^-3、3.0 μg·m^-3和0.5 mg·m^-3;降幅分别为45.86%、41.24%、58.00%、17.71%和31.40%;RAMS-CMAQ模拟显示,疫情期气象扩散条件改善导致的PM₁₀、PM_2.5、NO₂、SO₂和CO浓度改善幅度为26.04%、33.03%、28.35%、43.27%和23.29%,人为减排造成的各污染物浓度降低幅度为19.82%、8.21%、29.65%、-25.56%和8.12%.疫情期间O₃浓度上升20.51%,气象因素和人为活动的影响分别占10.47%和10.04%.结果表明一次污染物对减排响应更敏感,二次污染物对减排响应有一定时滞性且受气象因素影响更显著,臭氧浓度对污染物减排线性响应关系不明显,总体呈负相关,说明臭氧的控制需探索科学的污染物减排比例.     

2种方法测定溶解性有机碳和总氮含量比较研究

该文采用岛津TOC-VCSH/TN分析仪与连续流动分析仪,分别运用高温催化燃烧法和湿化学氧化法测定已知质量浓度溶液、森林土壤零张力渗漏液、水浸提液和K2SO4浸提液样品中的溶解性有机碳(DOC)与溶解性总氮(DTN)含量。针对已知质量浓度DOC和DTN标准溶液,2种仪器测定结果平均值接近实际值,相对误差3%,相对标准偏差5%,显示基于上述2种方法仪器分析均具有良好的准确度和精密度。在测定不同未知样品中DTN含量时,连续流动分析仪测定结果相当于总有机碳/总氮分析仪测定结果的1.06~1.23倍(R2≥0.98),且随着样品DTN浓度的增高此差异增大;两仪器测定土壤零张力渗漏液和土壤K2SO4浸提液DOC结果较接近,比值(总有机碳/总氮分析仪测定结果比连续流动分析仪测定结果)为0.99~1.04(R2≥0.99),但是在测定土壤水浸提液DOC含量时,连续流动分析仪测定结果仅相当于总有机碳/总氮分析仪的0.79倍(R2≥0.99)。上述结果显示,基于高温催化燃烧法和湿化学氧化法均能有效的分析环境液体样品中DOC和DTN含量,后者更适用于大批样品的快速测定。     

京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的建设与应用

京津冀及周边地区大气染污综合立体观测网针对的是大气重污染发生-演变-消散全过程的核心科学问题,通过制定适用于京津冀及周边地区的大气污染综合观测技术规范,建立了区域大气污染综合立体观测网,开展了近地面及大气边界层气象和大气化学过程的同步观测,构建了监测数据综合分析及共享应用平台,实现了大气环境多源数据综合管理业务化,为大气重污染成因研究提供精准数据集,提升了京津冀秋冬季重污染成因机制研究和精细化源解析的能力,推动了京津冀及周边地区空气质量的持续改善.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网开展了传输通道的加密观测,增加了背景站和手工采样点观测,建立了包括黑碳、氨和重金属等多要素的关键站点,并充分利用了服务于科学研究的超级站和垂直梯度观测技术.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网和数据平台的建立,实现了业务部门与科研部门数据的有效融合与综合管理业务化,具有效率高、代表性好、目的性强的特点,能够很好地应对决策部门不断提高的管理需求.观测网络和平台充分吸取了国外的先进技术和观测经验,保证了观测网长期稳定运行;通过综合环境空气质量监测预警和发布平台,为环境空气质量监测和污染成因综合研究提供技术支撑,最终为实现我国空气质量的全面改善奠定了坚实的基础.      

天津冬季一次重污染过程颗粒物中水溶性离子粒径分布特征

为研究天津冬季重污染天气过程中颗粒物水溶性离子的粒径谱分布及二次离子生成机制,于2014年1月利用Anderson撞击式分级采样器在中国气象局天津大气边界层观测站内采集颗粒物样品,并使用离子色谱仪分析Na~+、NH_4~+、K~+、Mg~(2+)、Ca~(2+)、Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)等8种水溶性无机离子(TWSII).结果表明,采样期间PM_(2.5)和PM_(10)质量浓度均值分别为(138±100)μg·m~(-3)和(227±142)μg·m~(-3),粗、细粒子中TWSII的平均浓度分别为(34.07±6.16)μg·m~(-3)和(104.16±51.76)μg·m~(-3).细粒子中SO_4~(2-)、NO_3~-和NH_4~+这3种离子的浓度远高于其他离子,且相关性较好,粗粒子中NO_3~-、SO_4~(2-)、Cl~-浓度较高.随着污染程度加剧,细粒子中TWSII浓度增加明显,粗粒子中则变化不大.水溶性离子的粒径谱分布显示,SO_4~(2-)以单模态分布,优良天峰值出现在0.43~0.65μm,NO_3~-在优良日呈现三模态分布,峰值分别出现在0.43~0.65、2.1~3.3和5.8~9.0μm,NH_4~+呈双模态分布,优良日峰值出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm,污染日3种二次离子峰值均以0.65~1.1μm的单模态分布为主,与三者之间的热动力平衡过程有关.细粒子中NH_4~+除与SO_4~(2-)和NO_3~-结合外,还与部分Cl~-结合,粗粒子中NH_4~+全部与NO_3~-和SO_4~(2-)结合后,剩余的NO_3~-和SO_4~(2-)与其他阳离子结合.