大气污染物监测数据不确定度评估方法体系建立及其对PMF源解析的影响分析

目前,正定矩阵因子法(PMF)在大气污染物来源解析中得到了广泛应用,而监测数据不确定度评估是PMF源解析的重要内容之一.当前绝大部分研究采用的数据不确定度仅通过借鉴前人的方法简单计算而得,缺乏对计算方法的合理性和适用性进行评估.本研究通过3种常用的不确定度算法交互应用建立了一套有效评估不确定度的方法体系.通过对香港荃湾站点1998—2008年PM_(10)组分监测数据进行源解析并与平行采样数据源解析结果进行对比,对该方法体系的合理性进行了验证.结果发现,应用该方法体系可以将某些常规方法无法分离的因子进一步分解,得到的源解析结果的残差值甚至小于平行采样方法解析结果的残差值,得到的因子贡献率均处于常规方法得出的因子贡献率之间.这些均表明了该方法体系所得源解析结果的可靠性和全面性.因此,本研究建立的评估不确定度的方法体系具有较强的可行性,对确保源解析结果的准确性有重要意义.     

上海夏季臭氧生成机制时空变化特征及其影响因素研究

上海的臭氧污染呈逐年加重的趋势,深入了解臭氧的生成机制及其时空变化特征是采取科学有效防控措施的前提条件.本研究应用长三角地区最新的臭氧前体物排放清单和本地化WRF/Modified SMOKE/CMAQ数值模型系统,对2017年8月1—9日上海市一次持续性臭氧污染事件进行了模拟研究.同时,在重现臭氧浓度变化趋势的基础上,针对一系列前体物防控措施及其对臭氧峰值浓度的影响开展了敏感性实验,建立了上海夏季臭氧污染爆发时段各区域臭氧及其前体物的非线性响应关系.研究表明,此次臭氧污染事件中上海市臭氧污染机制具有显著的时空变化特征,时间方面,上海市整体臭氧生成机制由NO_x控制经过渡区转变为VOCs控制;空间方面,上海北部及西部多处于NO_x控制,南部为过渡区,中部及东部则以VOCs控制为主,且大尺度环流是导致其时空变化的主要原因.当上海受大陆低压控制盛行偏南风时,区域传输以VOCs为主,臭氧的防控应侧重于NO_x减排;当上海受副高边缘控制主要吹偏北风时,区域传输以NO_x为主,臭氧的防控应侧重于VOCs减排;当上海受弱高压脊控制背景风微弱,区域传输不显著时,臭氧防控的重点应以VOCs和NO_x协同控制为主.在目前的预报技术下,大尺度环流特征通常可以提前48～72 h进行准确预报,因此,可以根据大尺度环流预报结果及时调整本地防控策略,以达到在不同污染特征下臭氧削峰的最大化效果.     

简易瞬态工况下汽油车挥发性有机物在线排放特征研究

机动车是大气挥发性有机物（VOCs）的重要排放源之一,识别其高分辨率排放特征对于VOCs污染控制具有重要意义.针对现有研究对不同行驶状态下机动车VOCs排放特征精细化描述较为缺乏这一问题,本研究构建了在线与离线相结合的VOCs测量系统,采用底盘测功机运行的简易瞬态工况（VMAS）,对广州市36辆不同排放标准的汽油车尾气VOCs高分辨率排放特征开展在线测量.实时观测结果发现,随着国标加严,VOCs排放至少下降2个数量级.庚烷、丁烯、甲苯、甲醛和甲醇为各类VOCs的特征组分,各组分间的相关系数普遍在0.90~0.97之间.然而,随着国标加严,组分间的相关系数下降到0.20~0.94,醇类与其它组分出现负相关或无相关性.VOCs排放分布集中于变速阶段,高于怠速和匀速阶段所占的比重,其中,甲醛、乙醛和丙酮等含氧挥发性有机物（OVOCs）在不同变速阶段维持较高且稳定的排放.这说明在城市地区降低机动车VOCs排放,长期任务是减少因拥堵或其它因素造成的频繁启动和变速,尽可能确保行驶畅通.本研究在线与离线测试所识别的VOCs组分比对结果一致性较高,在线仪器的使用较好地弥补了离线测试识别VOCs实时排放特征的局限性.