不同排放标准下机动车挥发性有机化合物排放特征趋势研究

针对机动车挥发性有机物（VOCs）排放特征研究中缺乏含氧VOCs（OVOCs）覆盖、缺乏最新国VI排放标准特征识别等问题,本研究选取了涵盖国I~国VI不同排放标准的轻型汽油车和国Ⅲ~国Ⅴ柴油车为研究对象进行底盘测功机测试,采用SUMMA罐和DNPH管采样相结合的方法,探究了不同排放标准下机动车尾气中VOCs排放特征的变化趋势及启动方式对VOCs排放特征的影响.结果表明,不同排放标准的轻型汽油车尾气组成呈现较大差异.随着排放标准的升级,烷烃、烯炔烃和芳香烃的质量比例逐渐减少,OVOCs逐渐增加,国Ⅰ~国IV轻型汽油车排放以烷烃和芳香烃为主,国V~国Ⅵ轻型汽油车排放以OVOCs为主.国VI轻型汽油车中OVOCs占比高达58.0%,其中,甲醛、乙醛和丙酮合计占47.3%.不同排放标准的柴油车尾气中VOCs均以OVOCs和烯炔烃为主,占79.0%~83.0%.此外,冷启动是机动车尾气VOCs排放的主要阶段,此阶段的VOCs排放因子显著高于热启动,但随着排放标准升级,柴油车在启动阶段的VOCs排放降幅仅有约40%,显著小于全工况排放降幅（77.5%）,表明柴油车启动过程对VOCs排放贡献随排放标准升级逐步加大.本研究凸显了在我国机动车排放标准不断升级的背景下VOCs排放的重要性,需要在制定机动车VOCs排放控制策略中重点关注柴油车尾气中烯炔烃和汽油车尾气中OVOCs减排.     

深圳市船舶排放清单与时空特征研究

为分析深圳市船舶排放特征,本研究以劳氏船级社数据库(Lloyd's register of shipping,LR)以及船舶自动识别系统(automatic identification system,AIS)为基础,收集整理深圳市各主要船舶类型及其活动水平的本地化参数,使用基于引擎功率和燃料消耗量的排放因子法,估算深圳市2010年船舶排放清单,并利用船舶AIS活动轨迹建立1 km×1 km空间分配因子和时间特征谱.结果表明,2010年深圳市各类船舶排放的SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5和VOCs总量分别为13.6×103、23.3×103、2.2×103、1.9×103、1.7×103和1.1×103t,全槽格式集装箱船为最大贡献船型,靠泊模式排放比例最大.船舶排放的高峰期集中在白天时段,但不同船舶的具体峰值有所不同;船舶排放量的空间分布呈面状及带状分布交错,高值排放区为西部港口群、东部大鹏湾海域及主要水运航道.     

国内外PM2.5源谱对比及其对空气质量模拟效果的影响

对比了国内外固定燃烧源、工业过程源、道路移动源和扬尘源等排放源PM_2.5成分谱之间的差异,并利用CMAQ（区域空气质量模型）模拟识别各PM_2.5成分谱之间的差异对空气质量模拟影响较大的排放源.结果表明:① 由于国内外发展水平、排放标准、采样分析条件以及排放源除尘设备等的差异,各排放源PM_2.5成分谱差异较大;② PM_2.5成分谱差异较大的源主要有燃煤电厂、水泥制造、重型柴油车和道路扬尘等,而差异较大的组分主要有SO₄2-、NO₃-和Ca等;③ 道路移动源源谱本地化对PM_2.5的模拟影响最大,其次为扬尘源和工业过程源,而固定燃烧源则相较最小,其中道路移动源源谱本地化模拟案例与基线的PM_2.5模拟质量浓度绝对差值为0.27μg/m3,各组分质量浓度差系数之和为52.60×10-3 μg/（m3·kg）,而固定燃烧源源谱本地化模拟案例PM_2.5模拟质量浓度绝对差值仅为0.10μg/m3,各组分之和为2.12×10-3 μg/（m3·kg）.研究显示,有必要采用统一的标准开展本地源成分谱测试工作,为源解析及模型模拟提供基础性数据,而从对空气质量模型模拟影响的角度出发,优先建立道路移动源本地化PM_2.5成分谱较为重要.      

VOCs 组分监测数据在改进香港PATH 模型中的作用

 利用香港2 个监测站的VOCs 组分监测数据对香港PATH 模型进行了验证分析.结果明,PATH 模型在模拟VOCs 组分浓度上存在较大的误差.实际观测的VOCs 组分AOD、OLE、TOL 和XYL 浓度是模型模拟的2~3 倍;而模型模拟的PAR 和ETH 浓度是实际观测的 2~4倍.这些误差可能是由于当前使用的VOCs 排放清单低估了实际的VOCs 排放量,以及在估算来自不同排放源的排放量及组分分布上有较大的不确定性.使用高质量的VOCs 组分监测数据验证PATH 模型有助于指导改进VOCs 排放清单和理解复杂的光化学烟雾污染问题,从而改进和提高PATH 模型.     

广东省人为源大气污染物排放清单及特征研究

本研究根据收集的广东省人为源活动水平数据,采用合理的估算方法、排放因子和GIS技术,建立了该地区2010年3 km×3 km人为源大气污染物排放清单.结果显示,2010年广东省SO2、NOx、CO、PM10、PM2.5、BC、OC、VOCs和NH3排放总量分别为867.8×103、1607.0×103、7476.0×103、1397.6×103、633.2×103、50.5×103、98.3×103、1436.5×103和578.3×103t.固定燃烧源是SO2和NOx的最大排放贡献源,CO排放主要来自道路移动源、固定燃烧源和生物质燃烧源,扬尘源和工业过程源是主要的PM10和PM2.5排放源,生物质燃烧源是最大的BC和OC贡献源,VOCs排放主要来自有机溶剂使用源、道路移动源和工业过程源,NH3排放主要来源于畜禽养殖和氮肥施用.东莞、佛山和广州是主要的SO2、NOx、CO和VOCs排放城市,广州、清远和梅州是最主要的PM10和PM2.5排放城市,BC排放集中在广州、深圳、东莞、佛山等珠三角城市,OC的重要排放城市为湛江和茂名,NH3排放主要分布在茂名、湛江和肇庆.空间分布结果显示,广东省NH3排放高值区分布在粤西和粤东地区,其他污染物排放高值区则主要分布在珠三角城市群.本研究建立的排放源清单仍具有一定的不确定性,建议后续研究加强大气污染源排放的基础研究,进一步完善该地区的排放源清单,以期为区域大气污染预报预警和污染控制措施的制定提供重要基础数据.     

基于模型化学机理的VOCs化学物种谱建立与对比分析

本研究在珠江三角洲地区(以下简称珠三角)道路移动源、工业有机溶剂及非工业有机溶剂使用源VOCs化学成分谱实测研究的基础上,建立了基于大气模型化学机理CB05和SAPRC-07的本地化模型物种谱,并与基于美国环保署SPECIATE数据库建立的物种谱进行对比分析.结果表明,1基于SAPRC-07机制建立的本地物种谱与SPECIATE差异较CB05机制明显;2制鞋、家具制造、轻型汽油车和摩托车本地物种谱与SPECIATE物种化结果差异较小;3印制电路板、轻型柴油车、LPG出租车及非工业有机溶剂使用源的物种谱差异较为显著.从模型物种谱对模型模拟结果的影响考虑,模型物种谱应尽量基于本地源化学成分谱建立;此外,对于重要源排放成分谱数据缺失的区域,利用SPECIATE数据作为模型物种输入文件时,建议优先选取CB05机制,以期提高空气质量模型模拟的可靠性和准确性.     

珠江三角洲天然源VOCs排放量估算及时空分布特征

利用实际观测的气象数据和基于遥感图像解译的土地利用现状和植被资料,运用GloBEIS模型,对珠江三角洲2006年度天然源VOCs排放总量进行了估算.结果表明,该区天然源VOCs的年度排放总量达29.6万t,其中异戊二烯7.30万t,占24.7%,单萜10.2万t,占34.4%.其排放量具有夏季高冬季低的典型特征,夏季占全年排放量的40.5%,冬季占11.1%.其空间特征与土地利用和植被分布密切相关,天然源VOCs排放主要集中在城镇化程度较低和林区较密集的区域.此外,对天然源VOCs排放估算过程中可能的不确定性来源进行了讨论.     

工业源VOCs治理技术效果实测评估

根据珠三角地区典型工业行业VOCs治理技术应用情况调研数据,选取6种典型治理技术开展现场测试,比较各类技术对VOCs的去除率和对VOCs物种的去除特征. 结果表明:活性炭吸附、水喷淋+活性炭吸附、活性炭吸附浓缩+催化燃烧、低温等离子体、溶液吸收、水喷淋+溶液吸收6种技术对工业VOCs去除率的范围分别为-98.1%~79.2%(负值表示可能存在活性炭脱附作用,下同)、-167.4%~57.5%、-3.8%~66.5%、34.1%~96.3%、22.8%~43.1%和2.7%~19.6%. 活性炭吸附及其组合技术对ρ(VOCs)<100 mg/m3的废气处理效果很差;而低温等离子体对ρ(VOCs)>1 000 mg/m3的废气治理效果较差. 活性炭吸附及其组合治理技术对芳香烃、酯类和醚类的去除率一般在40.0%左右;低温等离子体对除卤代烃外的其他物种去除率在28.6%~74.6%之间;溶液吸收法对醚类、芳香烃、酯类和卤代烃的去除率达33.2%~90.1%,而水喷淋+溶液吸收法对醇类、酮类和醚类的去除率可达到41.8%~98.9%. 未来应从经济、技术、监管三方面对工业VOCs治理技术进行综合评估,同时应对更多工业源的VOCs治理技术开展实测评估.      

2013-2017年珠江三角洲主要大气污染控制措施减排效果评估

自2013年《大气污染防治行动计划》发布以来,珠江三角洲（PRD）地区实施了严格的大气污染防控政策,在全国率先实现PM_2.5浓度连续3年达标,然而,已实施的控制措施对污染物的减排效果尚不清楚.因此,本研究通过广泛收集2013—2017年珠三角地区大气污染源活动水平数据与控制措施,建立2013—2017年实际控制与未控制情景的污染物趋势排放清单,对主要控制措施的减排效果进行了量化.结果表明,2013—2017年珠三角地区SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5和VOCs 5种污染物排放分别下降了55%、24%、55%、54%和10%.相比于未控制情景,实际控制情景下2017年5种污染物分别实现61%、40%、68%、70%和41%的减排.在各类管控措施中,工业提标对5种污染物减排分别贡献了39%、46%、66%、69%和25%;销号整治对VOCs减排贡献最大（32%）,对其它污染物减排贡献约10%;清洁能源改造主要对SO₂和PM减排有所贡献,其中,煤改气、低硫煤、低硫油对SO₂减排有主要贡献（均为15%左右）,低灰分煤对PM₁₀（12%）和PM_2.5（19%）减排有较大贡献;机动车提标、淘汰黄标车对NO_x（22%、17%）和VOCs（23%、12%）减排有较大贡献.本研究可为珠三角和其它地区针对不同大气污染物科学制定防控政策与措施提供基础数据和科学支撑.     

典型工业源下风向居民住宅区PM2.5暴露评价

采用便携式PM_2.5采样仪于2010年10—11月对典型工业源——某钢铁厂下风向某住宅区室内、外的ρ(PM_2.5)进行同步监测,同时对该区域居民每日时间-活动模式进行问卷调查,以评价居民住宅区内PM_2.5潜在暴露剂量和暴露浓度(以ρ计)及探讨其影响因素. 结果表明:该钢铁厂下风向居民单位体质量、个体的住宅区内PM_2.5潜在暴露剂量分别为36.1 μg/(kg·d)、960.8 μg/d,日均暴露浓度为120.1 μg/m3. 影响居民个体住宅区内PM_2.5潜在暴露剂量的因素依次为工作日/周末>暴露浓度>文化程度;影响居民单位体质量住宅区内PM_2.5潜在暴露剂量的因素依次为体质量>年龄>文化程度>工作日/周末>暴露浓度;性别与二者均没有显著相关关系.