不同模式对珠三角地区细颗粒物污染模拟效果对比评估

运用CAMxv5.4、CMAQv4.7.1、CMAQv5.0.2(AEOR5)和CMAQv5.02(AEOR6)模拟2013年12月珠三角地区空气质量,并对比评估不同模式、不同模式版本、不同气溶胶机制在PM_(2.5)模拟上的表现.各模式在PM_(2.5)的模拟上均表现良好,呈现出合理且相似的时空特征,在市区和非超标时段CAMx模式表现最优,而在郊区和超标时段则不存在表现最优的模式.CMAQ系列模式在市区和郊区、超标时段和非超标时段均表现相似,CMAQ4模式表现均优于CMAQ5系列模式,而CMAQ5AE6模式在反映PM_(2.5)的浓度水平的能力上强于CMAQ5AE5模式,但在重现PM_(2.5)小时浓度变化趋势的能力上却劣于CMAQ5AE5模式.边界条件是不同模式PM_(2.5)模拟差异的主要来源之一,且在超标时段边界条件对PM_(2.5)模拟效果的影响大于非超标时段.此外,CAMx模式与CMAQ5AE5模式之间硫酸盐、硝酸盐和有机颗粒的差异导致了其PM_(2.5)模拟表现上差异,CMAQ4模式与CMAQ5AE5模式之间硫酸盐、硝酸盐和铵盐等无机盐组分的差异是导致其PM_(2.5)模拟差异的主要原因,硝酸盐和铵盐的差异是CMAQ5AE5模式与CMAQ5AE6模式之间PM_(2.5)模拟差异的主要因素.     

珠江三角洲轻型汽油车匀速状态挥发性有机物排放特征研究

以18辆轻型汽油车(LDGVs)为研究对象,利用底盘测功机搭建挥发性有机物(VOCs)采样系统.利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)和高效液相色谱(HPLC)识别了匀速25 km·h~(-1)时尾气VOCs化学成分谱和排放因子,并在分析时考虑了排放标准、行驶工况和车辆属性等因素的影响.结果表明,轻型汽油车低速匀速工况下尾气组成以烷烃(40.8%,C_5～C_7烷烃较多)为主,其次是芳香烃(29.5%)和含氧VOCs(26.0%),烯炔烃(3.6%)和卤代烃(0.1%)较少.其中,甲醛、异戊烷、甲苯、苯、间/对二甲苯、丙酮、2-甲基戊烷、正戊烷、1,2,4-三甲基苯和壬醛是比例最高的物质(52.01%).低速匀速行驶中生成了比例更低的烯烃和比例更高的C_5～C_7烷烃和OVOCs.排放标准为国III、IV和V的轻型汽油车在低速匀速工况下,VOCs排放因子分别为(50.12±46.83)、(40.26±31.15)和(3.25±0.65) mg·km~(-1).国IV到国V车的烷烃、烯炔烃、芳香烃、卤代烃和总VOCs降幅均超过88%,而OVOCs降幅只有约55%,说明OVOCs在国V车的排放富集程度更高.总体来讲,国V车排放的VOCs反应活性约为国IV车排放的VOCs反应活性的11%.车辆属性对VOCs排放的影响表现为:年份、里程和排量的增加会促进VOCs排放的整体增加,而基准质量对VOCs排放的影响相对较小.     

珠江三角洲印刷行业VOCs组分排放清单及关键活性组分

根据珠江三角洲地区印刷行业活动数据和不锈钢罐采样-气质联用技术,获取了印刷工艺VOCs成分谱,建立了该地区2010年印刷行业VOCs组分排放清单,研究了不同工艺排放的臭氧生成潜势. 结果表明:该地区2010年印刷行业VOCs排放总量达8591.26t,深圳、东莞、佛山排放量较大.凹印是印刷行业主要VOCs排放工艺,排放量达5762.01t;平印和凸印次之,分别为1954.01和37.82t.不同工艺排放的VOCs组分差异较大,平印工艺排放的VOCs成分中异丙醇含量最多(306.58t),其次为正庚烷(115.87t);苯和甲苯是凸印工艺排放的VOCs成分中含量最大的2种化合物,分别达5.58和4.83t;乙酸乙酯是凹印工艺排放的VOCs成分中的首要化合物,达2482.85t.凸印工艺排放的VOCs单位浓度臭氧潜势最大,达1.30μg/m3,平印和凹印较小,分别为0.89和0.72μg/m3,各工艺排放的含氧有机物对臭氧生成潜势的贡献均为最大.      

珠江三角洲秋季PM_(10)污染模拟与形成过程分析

利用Models-3/CMAQ模式系统对珠江三角洲2009年11月下半月的大气PM10污染状况进行模拟,重点针对23~29日期间的严重PM10污染事件,采用过程分析技术,探讨各种大气物理、化学过程对PM10浓度演变的作用规律.对代表性站点的分析结果表明,导致污染期间近地面PM10浓度升高的大气过程主要是源排放(例如麓湖、开平)和大气传输(万顷沙、金果湾),重要的PM10去除途径包括大气传输(麓湖、开平)、干沉降(万顷沙)和气溶胶过程(金果湾).空间分布上,PM10源排放强度较高的珠三角中部地区,同时也是向外输出PM10的主要区域和干沉降去除的高值地区.在近地面,气溶胶过程在珠三角中部主要起消耗PM10的作用,二次颗粒物的生成多发生在珠三角西部和南部;气溶胶过程对高空PM10主要表现为生成作用,尤其珠三角中部地区的生成速率相对更高.     

基于实际道路测试的轻型汽油车甲烷排放因子模型构建与评估

针对目前机动车温室气体甲烷(CH₄)排放因子缺乏的问题,利用便携式尾气测量系统(Portable Emission Measurement System,PEMS)对13辆轻型汽油车开展实际道路车载测试,获得汽油车CH₄排放因子及排放特征.结果表明,轻型汽油车CH₄排放因子随着国标加严而下降,国6轻型汽油车CH₄排放因子相较于国1车辆下降了约94.5%.基于CH₄逐秒排放特征分析发现,在实际行驶工况下CH₄排放变动剧烈,排放峰值通常出现在高速或高加速工况.同时,研究发现CH₄排放因子与燃烧效率(MCE)、机动车比功率(VSP)呈现显著相关性,通过CH₄与MCE、VSP的关系构建了轻型汽油车不同标准下的基于MCE及基于VSP的排放因子模型.以一辆国4汽油车实测值对模型进行验证与评估,该车CH₄排放因子的实测值为(3.9±0.6) mg·km^-1,基于MCE、VSP的模型模...     

基于实地调研的广东省工业VOC排放清单改进研究

工业源是人为源挥发性有机物(VOC)排放的重要贡献源,然而现有基于统计年鉴数据建立的工业VOC排放清单仍然存在排放源缺失、排放量低估、空间分配精度不足等问题.为了提高清单表征及空间分配的精细度,本文在2014年基于统计年鉴数据建立的广东省工业VOC排放清单的基础上,利用问卷调研方式获取了12000多家工业企业的详细活动水平数据,对工业VOC排放表征与空间分配进行改进,进而建立了基于实地调研和统计年鉴数据相结合的2014年广东省工业VOC排放改进清单.结果表明,改进后广东省工业VOC清单排放量由500927 t增至716470 t,珠三角地区行业VOC排放量增加30%左右,非珠三角地区增加90%左右,其中,炼油及石化行业VOC排放量变化最为明显.改进前清单借助人口密度等空间地理信息为空间分配依据,导致部分VOC排放分配到工业源较少的居民区或市中心;改进后的空间分配优先采用基于经纬度信息的点源分配方法,点源调研数据使得分配后的工业VOC主要集中在工业园区,少数工业VOC排放分配给人类活动有限的偏远农村地区,分配结果更为合理、精细.利用CAMx模型结合实际观测站点监测结果评估此次改进对O_3生成的影响,总体上改进后清单提高了广州、东莞、惠州和茂名等城市的O_3峰值期的模拟浓度,降低了东莞及广州O_3污染时期的模拟偏差,部分被低估的模拟峰值可以提高6～9μg·m~(-3);同时,空间分配的改进也影响了城市间O_3传输模拟.     

基于高分辨率在线测量的轻型汽油车含氧挥发性有机物排放模型构建

机动车排放的含氧挥发性有机物(OVOCs)具有较高的大气反应活性,但在线测量识别其高分辨率排放特征的研究仍处于起步阶段,缺乏计算和预测OVOCs排放特征的模型工具.本研究利用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF-MS)与离子/分子反应质谱仪(IMR-MS),在简易瞬态测试工况下对轻型汽油车排放甲醛、丙酮和乙醇等8种OVOCs组分进行了在线测量.结果表明,OVOCs组分受工况变化影响显著,国Ⅰ～国Ⅴ车辆排放过程中OVOCs排放峰值相对于怠速阶段的增幅分别为183％、105％、56％、92％和244％,同时随着排放标准从国Ⅰ升级到国Ⅴ,含量较高且作为特征组分的甲醛、丙酮和甲醇排放量的降幅分别为90.9％、93.3％和93.7％,但乙醇排放相对稳定.国Ⅰ～国V排放标准下轻型汽油车8种OVOCs总量排放因子分别为12.5、10.2、5.4、4.2和1.6 mg-km-1,总体减排幅度87％.本研究发现OVOCs排放率与比功率(VSP),排放因子与修正碳燃烧效率(MCE)密切相关,将不同排放标准车辆的VSP与排放率和MCE与基于里程的排放因子(EFs)进行拟合,分别建立了一阶线性函数关系.提出了修正碳燃烧损失率(MCL)这一概念,并得到简化的MCL与排放因子的正比例函数关系,从而阐明了OVOCs排放因子的决定性因素.基于VSP和MCL建立的OVOCs排放模型可以计算和预测轻型汽油车在不同热运行状态下的排放率和排放因子,从而为准确评估OVOCs排放贡献和建立排放源清单提供有效工具.     

广东省居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放趋势研究

居民生活直接能源消费是重要的大气污染物和温室气体排放来源,识别其历史排放趋势是科学制定管控策略的基础.然而目前我国尚缺乏省级尺度居民生活能源消费排放趋势的研究.以广东省为研究对象,通过广泛收集居民生活直接能源消费数据和排放因子,建立了2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放清单,并采用情景分析法量化了能源结构变化对居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放的影响.结果表明：①2006—2017年居民生活直接能源消费排放的大气污染物和温室气体均呈下降趋势,CO、PM_2.5、BC、OC、CH₄、CO₂和N₂O排放量分别下降70%、59%、59%、66%、77%、30%和73%;②城乡贡献上,乡村居民生活直接能源消费是大气 污染物和温室气体排放的主要来源,排放分担率分别在70%和60%以上;③空间分布上,2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放主要集中在粤东、粤西传统燃料消费量较高的地区,以及广州、东莞和深圳等人口密度较大的城市地区;④能源结构清洁化所致的2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体减排比例为38%~88%;⑤以2025年为目标年,居民生活能源结构持续清洁化发展能够进一步降低居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放,尤其对CO、PM_2.5、BC、CH₄和N₂O的减排比例均在80%以上.     

不同排放标准下机动车挥发性有机化合物排放特征趋势研究

针对机动车挥发性有机物（VOCs）排放特征研究中缺乏含氧VOCs（OVOCs）覆盖、缺乏最新国VI排放标准特征识别等问题,本研究选取了涵盖国I~国VI不同排放标准的轻型汽油车和国Ⅲ~国Ⅴ柴油车为研究对象进行底盘测功机测试,采用SUMMA罐和DNPH管采样相结合的方法,探究了不同排放标准下机动车尾气中VOCs排放特征的变化趋势及启动方式对VOCs排放特征的影响.结果表明,不同排放标准的轻型汽油车尾气组成呈现较大差异.随着排放标准的升级,烷烃、烯炔烃和芳香烃的质量比例逐渐减少,OVOCs逐渐增加,国Ⅰ~国IV轻型汽油车排放以烷烃和芳香烃为主,国V~国Ⅵ轻型汽油车排放以OVOCs为主.国VI轻型汽油车中OVOCs占比高达58.0%,其中,甲醛、乙醛和丙酮合计占47.3%.不同排放标准的柴油车尾气中VOCs均以OVOCs和烯炔烃为主,占79.0%~83.0%.此外,冷启动是机动车尾气VOCs排放的主要阶段,此阶段的VOCs排放因子显著高于热启动,但随着排放标准升级,柴油车在启动阶段的VOCs排放降幅仅有约40%,显著小于全工况排放降幅（77.5%）,表明柴油车启动过程对VOCs排放贡献随排放标准升级逐步加大.本研究凸显了在我国机动车排放标准不断升级的背景下VOCs排放的重要性,需要在制定机动车VOCs排放控制策略中重点关注柴油车尾气中烯炔烃和汽油车尾气中OVOCs减排.     

广州市学龄儿童在校期间PM2.5暴露水平评价

采用便携式大气颗粒物采样器(MiniVol)和便携式颗粒物检测仪(pDR-1500)在2010年3月底至4月初对广州市某小学的室内外细颗粒物(PM2.5)浓度进行了监测,并对学龄儿童在校期间活动模式进行了跟踪调查,评价了学龄儿童在校期间PM2.5暴露水平.结果显示该小学室内外日均PM2.5浓度范围为25.1~145.9μg/m3,室内PM2.5浓度略低于室外,两者呈明显的正相关关系(R2=0.65);室内实时PM2.5浓度结果表明非假期与假期存在差异.使用离子色谱分析了PM2.5的阴离子成分,其中NO3-和SO42-占阴离子成分总量的73%~95%.研究显示道路交通源是采样地点PM2.5主要来源之一.学龄儿童在校期间单位体重PM2.5日均潜在暴露水平为7.6μg/(kg×d),个体日均潜在暴露水平为246.8μg/d.