HNO_3在气相及SiO_2表面的紫外光解反应

利用紫外及红外吸收光谱等分析手段对365 nm光照下HNO3在气相与SiO2表面的光解反应进行了研究.考察了HNO3浓度、光照时间、相对湿度等条件对反应的影响.结果表明:随着HNO3浓度及光照时间的增加,光解产生的NO2和NO浓度均呈指数增加;无水汽情况下,400 Pa的HNO3光解45 min后,产生NO2及NO浓度比气相光解产生的分别高约3及1.7倍.HNO3光解产生的HONO的浓度随相对湿度的增加而呈线性增加,在SiO2颗粒物表面光解产生的NO2浓度随着相对湿度的增加而减少,而NO浓度则随之增大.400 Pa的HNO3光照45 min后,SiO2表面光解产生的HONO浓度是气相光解的3倍、SiO2表面暗反应的约30倍.     

HF对Cu-SSZ-13/堇青石的原位合成及脱除NO_x的影响

以Cu-TEPA为模板剂原位水热合成一系列具有优良deNOx特性的Cu-SSZ-13/堇青石整体式催化剂.为进一步改善其氨的选择性催化还原氮氧化物的活性,在制备过程中添加HF对原位制备Cu-SSZ-13/堇青石整体式催化剂进行改性.利用XRD、SEM、XPS、BET、ICP-AES等对样品进行了表征.结果表明,当nHF/nAl在0.015—0.0375时,晶化72 h的Cu-SSZ-13/堇青石表现出了优异的脱硝性能和抗老化性能,其最大转化率为99.8%,NOx转化率保持在90%以上的最宽活性温度窗口为280—640℃,而无HF的新鲜样品的NOx转化率保持在90%以上的活性温度窗口为300—580℃;720℃老化50 h处理后,nHF/nAl=0.015—0.0375样品的NOx转化率保持在90%以上的最宽活性温度窗口为360—520℃,未添加HF的老化样品相应的活性温度窗口为400—500℃.无论新鲜还是老化,nHF/nAl=0.015—0.0375样品在低温段200—300℃和高温段500—700℃的NOx转化率基本都大于未添加HF的样品.结合表征结果,在催化剂原位水热合成过程中HF的加入既提高了样品的相对结晶度和负载量,又增大了样品的比表面积和比孔容,且提高了Cu-SSZ-13/堇青石骨架结构的稳定性,进而在一定程度上改善了Cu-SSZ-13/堇青石的高温脱硝活性和水热稳定性.     

3-甲基-4-硝基酚对公鸡睾丸早期发育的影响

研究环境内分泌干扰物3-甲基-4-硝基酚(3-methyl-4-nitrophenol,PNMC)对公鸡睾丸早期发育的影响。48只1 d龄白羽公鸡随机分成3个组,分别为对照组、10和100 mg·L-1PNMC处理组,连续饮水42 d。检测公鸡的生长性能、睾丸重量和指数、睾丸的结构变化、血清激素水平和睾丸中CYP17A1及其相关基因的表达情况。结果显示:与对照组相比,10 mg·L-1PNMC处理组显著降低公鸡的生长性能;睾丸重量和睾丸指数均无显著性变化;睾丸细精管生精细胞均有不同程度的空泡兼或脱落;血清孕酮和雌二醇水平均无显著性差异,睾酮水平随饮水中PNMC浓度的升高呈递减的趋势;公鸡睾丸中CYP17A1、HSD3B2和CYP19A1有升高的趋势,HSD17B4在10 mg·L-1PNMC组呈降低的趋势,在100 mg·L-1PNMC组呈升高的趋势。结果表明:饮水中添加10 mg·L-1PNMC显著影响了公鸡的生长性能;饮水中添加100 mg·L-1PNMC引起公鸡睾丸细精管生精细胞变性、坏死,造成结构病理损伤,从而对生殖系统造成损伤。     

小麦-玉米轮作体系农田氮素淋失特征及氮素表观平衡

连续6年采用渗漏计法研究了不同施氮处理下陕西关中小麦-玉米轮作区农田土壤90 cm深度处氮素(N)淋失特征和土壤-作物体系氮素表观平衡状况.结果表明:该地区农田氮素淋溶主要发生在降雨量较多的玉米季,且集中在8月和9月.监测期内,TN和NO-3-N年平均流失量分别为2.72~23.07 kg·hm-2和1.53~18.72 kg·hm-2,年流失率分别为0.65%~3.44%和0.82%~3.32%,且年总氮、硝态氮流失量均随年施氮量增加呈指数增加.氮素淋失形态中,NO-3-N比例较高,可占总氮淋失量的56.00%~81.00%,且随着氮肥用量的降低,其占总氮淋失量的比例也随之减小.可见,施氮量的大小在一定程度上会影响淋失液中各形态氮的比例.氮素表观平衡结果显示,随着施氮量提高,氮素在土壤中的残留和表观氮盈余均呈现指数增加趋势.长期施氮条件下,土壤-作物体系氮素表观损失率的幅度为32.60%~55.20%,土壤表观残留率为-0.17%~8.20%.多年监测结果表明,优化施氮模式下,作物不仅可以获得较高的产量和氮肥利用率,农田氮素淋失量也大幅降低,在节约肥料资源的同时减轻了潜在的环境风险.     

秸秆添加对厨余垃圾堆肥时H_2S和NH_3排放的影响

厨余垃圾堆肥过程中NH3和H2S的排放不但降低了堆肥的养分含量,而且会引发严重的恶臭。以厨余垃圾为研究对象,以玉米秸秆为膨松剂,设置5%、10%、15%、20%(质量分数)4个添加比例(湿基)的堆肥处理,研究秸秆添加量对厨余垃圾堆肥过程中H2S和NH3排放的影响。结果表明:从温度来看,仅T4处理未达到无害化和腐熟的要求。氧气不足是造成H2S排放的主要原因,4个堆肥处理的H2S主要集中在前2周排放,随着秸秆添加量的增加,H2S的排放量逐渐降低。与T1处理相比,T2、T3、T4的H2S累积排放量分别降低了35.5%、44.7%、64.2%。各处理NH3的排放趋势与H2S类似,高温期为NH3释放的关键时期,NH3累积释放量占总释放量的62.2%~72.2%,与T1处理相比,T2、T3和T4的NH3累积排放量分别降低了36.9%、45.2%、76.3%。由此可见,添加适量的玉米秸秆不但能促进厨余垃圾堆肥的进行,明显降低堆肥过程中H2S和NH3的排放,而且可以实现玉米秸秆的资源化利用。     

长株潭城市环境空气中PM2.5和O3质量浓度的相关性研究

PM2.5与O3均为导致城市环境空气质量恶化的主要污染物,采用自动设备监测湖南省长沙、株洲、湘潭3市商业区和郊区空气中的PM2.5和O3质量浓度,并对数据进行相关性分析.结果表明:PM2.5和O3质量浓度的季节性变化大,其中O3质量浓度夏、秋2季高,春、冬2季低;PM2.5则秋、冬2季高,春、夏2季低;O3质量浓度峰值一般出现在当天午后,PM2.5质量浓度峰值一般出现在上午;空间分布上,O3质量浓度在郊区站点相对较高,而PM2.5质量浓度在商业区站点较高.PM2.5与O3质量浓度变化以负相关为主,即PM2.5质量浓度高时,O3质量浓度则低,反之亦然,二者一般不产生叠加污染.总体上,夏、秋季节应主要防O3污染,春、冬季节则主要防PM25污染.     

北京夏季典型PM2.5与O3相继重污染事件分析

根据北京市环境保护监测中心发布的PM2.5和O3小时质量浓度及气象、卫星遥感数据,分析了2013年7月2日至10日北京典型PM2.5及O3重污染过程的质量浓度特征及在大气边界层过程各个阶段的质量浓度演变.结果表明,北京夏季O3质量浓度先于PM2.5达到峰值,而天气型演变是导致这一现象的主要原因.具体过程为:1)重污染初始阶段,高压天气型利于前体物积累,PM2.5及O3质量浓度升高;2)在反气旋中部,由于各种污染物质量浓度较低,对大气紫外波段辐射的吸收较弱,导致该阶段紫外辐射强,因而加快了O3生成的光化学反应,O3质量浓度最先达到峰值;3)在反气旋后部,随PM2.5质量浓度增加,辐射变弱,因此O3质量浓度增加速度下降,而受高压后部影响,区域内PM2.5经东南风输送通道进入北京,导致北京PM2.5质量浓度相继达到峰值;4)在重污染清除阶段,在北方反气旋前部的冷锋清除作用下,PM2.5及O3质量浓度同时降低至谷值.     

基于高通量测序的OMS-2对序批式反应器系统微生物群落的影响

随着纳米材料的广泛应用,越来越多的纳米材料随着废水进入污水处理厂,纳米材料对污水生物处理系统的潜在影响越来越受到重视。探讨了氧化锰八面体分子筛(manganese oxide octahedral molecular sieve, OMS-2)纳米颗粒对序批式反应器(sequencing batch reactor,SBR)中活性污泥微生物群落结构的影响;以活性艳红X-3B溶液模拟印染废水,将不同浓度的OMS-2混入稳定运行的SBR中,采用Illumina MiSeq高通量测序分析技术,对不同SBR中微生物分布规律进行了研究。结果表明:SBR添加0.25 g·L~(-1)的OMS-2后,其COD去除率和脱色率分别提升了6%和13.6%;Illumina MiSeq高通量测序显示,在混入0.25 g·L~(-1)的OMS-2后,SBR内污泥菌群中拟杆菌门(Bacteroidetes)和变形菌门(Proteobacteria)的微生物DNA序列操作分类单元(operational taxonomic units,OTU)分别增加了16.8%和96.4%,这2类菌种可能提升了SBR降解有机污染物的能力;不同浓度的OMS-2改变了菌群的多样性和结构,低浓度的OMS-2可以提升微生物菌群的多样性和改变菌群的结构。X射线光电子能谱(XPS)分析表明,OMS-2在SBR中存在锰(Ⅳ)/锰(Ⅲ)转变为锰(Ⅱ)的氧化还原反应,该过程可能影响了菌群的组成。研究为纳米材料的实际应用和环境风险提供了参考。     

连云港O3污染评估及影响因素研究

统计分析了2014～2018年连云港市O_3浓度水平、污染天数变化趋势,利用O_3探测激光雷达开展O_3浓度的时空变化特征观测。结果表明,连云港市O_3污染整体呈上升趋势,2018年O_3污染最重,年均浓度达170.0μg/m~3,污染天数达47d。矿山设计院站点O_3污染最重,胡沟管理处站点相对较轻,2014～2018年O_3均值分别为166.4μg/m~3和148.0μg/m~3。2018年矿山设计院和德源药业两站点O_3超标天数最多,4月、6月、9月和10月O~3超标天数同比上升幅度较高。在一定气象条件下北方污染气团经传输也会抬升连云港近地面的O_3浓度。