沈阳大气气溶胶中水溶性无机离子的观测研究

为了解沈阳大气气溶胶中水溶性无机离子浓度水平和季节变化,探究污染期与清洁期气溶胶特性的差异,本研究采集了2012年6月至2013年5月沈阳大气气溶胶分级样品,测定了其中水溶性无机离子浓度.结果表明,沈阳细粒子和粗粒子中水溶性无机离子的浓度总和分别为22.30μg·m~(-3)和14.29μg·m~(-3),其中含量最高的离子分别是SO~(2-)_4和Ca~(2+).细粒子中NH~+_4主要以(NH_4)_2SO_4和NH_4NO_3的形式存在,SO~(2-)_4/NO~-_3质量比为2.28.细粒子中水溶性无机离子的浓度总和(total water soluble inorganic ions,TWSI)季节变化明显,冬春季浓度高,夏秋季浓度低,化石燃料燃烧是细粒子中二次离子冬季出现高值的主要原因;粗粒子中TWSI季节变化不明显,秋季略高,冬季略低,风沙扬尘使秋季粗粒子中的Ca~(2+)出现了显著高值.SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4这3种离子浓度总和在冬季清洁期细粒子中比例为80%,污染期则上升为94%;清洁期的离子在细粒径段的峰值主要出现在0.43~0.65μm粒径处,而污染期的离子在细粒径段的峰值主要出现在0.43~2.1μm处,污染期SO~(2-)_4、NO~-_3、NH~+_4这3种离子在细粒径段的峰值由0.43~0.65μm处转移至1.1~2.1μm处,出现了由凝结模态向液滴模态转移的现象;清洁期气团主要生成在贝加尔湖附近,经高空远距离传输至采样点;而污染期气团主要生成并经过我国东北工业区,经低空短距离输送至采样点.     

海南三亚大气颗粒物中水溶性无机离子浓度及其粒径分布特征

为研究我国旅游城市海南省三亚市大气颗粒物浓度水平及其化学成分,于2012年6月~2014年5月,使用惯性撞击式分级采样器采集大气颗粒物样品,并利用离子色谱法分析了其中的水溶性无机离子浓度及粒径分布.结果表明,PM_(2.1)和PM_(2.1~9)中总水溶性无机离子浓度平均值分别为(8.91±7.27)μg·m~(-3)和(11.34±9.37)μg·m~(-3).PM_(2.1)中SO_4~(2-)和NH_4~+占总水溶性无机离子的质量分数比较高,二者总和达到72.2%;PM_(2.1~9)中Cl-、Ca~(2+)和Na+占比较高,三者总和为67.6%.PM_(2.1)中总水溶性无机离子浓度在冬季最高,春秋季节次之,夏季浓度最低,分别为(14.58±8.88)、(9.33±7.72)、(8.72±4.42)和(3.82±1.59)μg·m~(-3);PM_(2.1~9)中总水溶性无机离子浓度夏季最高(17.14±16.00)μg·m~(-3),冬季次之(10.59±3.80)μg·m~(-3),春季和秋季变化差异不大,分别为(9.41±3.63)μg·m~(-3)和(8.21±3.24)μg·m~(-3).SO_4~(2-)和NH_4~+呈细粒径段为主的双模态分布,春季、夏季和秋季细粒径段峰值出现在0.43~0.65μm粒径段,而冬季则出现在0.65~1.1μm粒径段,细粒径段峰值出现由凝结模态向液滴模态转移的现象;NO~(-3)、Na+、Cl-、Ca~(2+)和Mg~(2+)呈粗粒径单峰分布,峰值出现在4.7~9μm粒径段;K+为双模态分布,细、粗粒径段峰值分别出现在0.43~0.65μm和4.7~5.8μm.三亚作为我国少数PM2.5年均值达标城市,水溶性无机离子来源主要为二次源、海盐和土壤尘及降尘.     

西宁近郊大气氮干湿沉降研究

本研究在青海省西宁市城郊二十里铺莫家泉湾气象站开展了完整的2年(2014和2015年)大气无机氮干沉降和混合沉降(湿沉降加部分干沉降)监测.干沉降估算通过被动采样器采集的NH_3和NO_2浓度和Geos-Chem全球化学模式模拟的气体干沉降速率相乘获得;混合沉降的测定采用雨量器.结果表明,气态NH_3和NO_2年均浓度分别为8.8μg·m-3和19.6μg·m-3,且2015年NH_3月均浓度显著高于2014年.NH_3浓度的季节变化呈现春夏高、秋冬低的特征,而NO_2浓度季节变化幅度较小.降水中NH_4~+-N和NO-3-N年均浓度为2.2 mg·L~(-1)和1.8 mg·L~(-1),秋季降水NH_4~+-N浓度比其他季节低55%,而NO-3-N浓度在秋冬季比春夏季高约26%.气态NH_3和NO_2的干沉降量分别为9.0 kg·(hm~2·a)~(-1)和2.8 kg·(hm~2·a)~(-1),降水中NH_4~+-N和NO-3-N的混合沉降量分别为7.6 kg·(hm~2·a)~(-1)和6.2 kg·(hm~2·a)~(-1).还原态氮(NH_3和NH_4~+-N)在氮沉降中占主导地位.大气氮素总沉降(干沉降加混合沉降)量为25.6 kg·(hm~2·a)~(-1),为城郊农田提供重要的环境养分;但这一氮素输入量超过了陆地生态系统氮沉降临界负荷[10~20 kg·(hm~2·a)~(-1)],意味着研究区周边林地(如北山)和水体生态系统面临"氮饱和"的环境风险.     

2014年6月南京大气复合污染观测

二次无机盐是PM_2.5的重要组成部分,厘清污染过程中二次无机盐的演变过程和影响因素,是提高对污染过程认识的关键.以2014年6月南京地区两次污染事件为例,研究了污染过程中二次无机盐的演变过程和影响因素.结果表明,两次污染过程均表现出显著的大气复合污染特征;污染初期,臭氧浓度较高,大气氧化性强,气态硝酸具有较高的生成潜势,为细颗粒物中NO₃^-的快速生成创造前提条件,后期相对湿度（RH）升高对NO₃^-的生成起决定性作用;当RH大于多组分的共同潮解相对湿度（DRH^*）时,NH₄NO₃潮解平衡时NH₃和HNO₃的理论分压积显著降低,低于观测得到的分压积,有利于NO₃^-生成,同时,观测和理论的分压积差异能够很好地表征NO₃^-的浓度变化特征.     

黄山降水酸度及电导率特征分析

为了解黄山降水酸碱度和污染程度的总体特征,对2006～2011年黄山光明顶气象站常规监测的降水pH值和电导率进行了统计分析,结果表明:①该地区降水pH年均值在4.81～5.57,2009年之前,降水酸度加强,之后酸度减弱;降水平均pH值冬季最低(4.78),夏季最高(5.33);出现频率最高的降水事件为弱酸性到中性,总酸雨频率为46%,酸性降水累积雨量约占总雨量的45%.②年均降水电导率在16.91～27.84μS.cm-1,无明显年变化趋势.电导率在15μS.cm-1以下的降水发生频率最高,其次是15～25μS.cm-1之间.2010年2月～2011年12月,按日进行降水平行采样、存储、运送到实验室进行pH值与电导率测定和离子成分分析,对此期间的现场测定与实验室测定的两组pH值、电导率进行了比较分析.结果表明:①两组pH值间、两组电导率间都显著相关,但从山上现场到实验室,降水pH值向中性方向偏移,偏移幅度与降雨量和现场pH值有关,电导率的变化量与总离子浓度有关;现场pH值与电导率之间存在显著的负相关(r=-0.51).②使用一次性采样袋采样,pH值偏差变小,电导率之间相关性更强,两组pH与电导率间都存在明显的负相关.与中东部其他高山站的观测结果相比,黄山降水酸度弱,离子污染程度轻.     

渤海湾大气金属元素沉降和来源解析研究

干湿沉降是污染物从大气进入到地表生态环境的主要途径.渤海湾临近大气污染严重的京津冀地区,同时受航运交通排放影响,但渤海湾大气金属元素沉降量及其来源并不十分清楚.本研究于2016年11月—2017年10月在渤海西岸采集了大气沉降样品,利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)对样品中25种金属元素的含量进行了测定分析,估算了大气金属沉降量并进行了源解析.结果表明:沉降样品中25种元素的浓度变化范围为2458.8μg·L~(-1)(Ca)～9.9 ng·L~(-1)(Th),年沉降量变化为1229.9 mg·m~(-2)·a~(-1)(Ca)～5.0μg·m~(-2)·a~(-1)(Th).受降水量季节分布的影响,多数金属元素的沉降量在夏季最高,春秋季较低.除Be、Fe、Ni、Cr、Al、Th和U等元素外,其余18种元素都有不同程度的富集,特别是Cd、Ag、Se和Sb等元素已高度富集.燃煤(12.8%)、扬尘(25.9%)、工业(33.1%)和航运(28.2%)是渤海湾沉降样品中金属元素的主要来源,尤其是航运排放对海湾大气Sb、Cd和Mo沉降具有显著贡献.研究结果可为京津冀区域海陆协同发展和环境质量改善提供科学参考.     

武汉冬季典型月份PM2.5浓度变化的观测分析与模拟追因

1月是武汉市发生重霾污染最为频繁的月份之一.本文利用地面观测数据对比分析了2014年1月与2018年1月武汉PM_2.5污染的变化与差异,进而利用嵌套网格空气质量预报模式系统（NAQPMS）对其差异进行了模拟追因分析.分析结果表明,2018年1月武汉PM_2.5污染依旧严峻,出现了17个污染天,月均浓度达到了91.6 μg·m^-3,但污染程度与2014年1月相比有了大幅改善.其污染天比2014年1月减少了13 d,月均浓度下降了90.8 μg·m^-3,浓度峰值下降了154.6 μg·m^-3.通过设计基于气象场敏感性分析的数值模拟试验,发现在区域污染物排放强度保持不变的情形下,2014年1月和2018年1月气象场的变化对武汉月均PM_2.5浓度的影响较小,差异小于3 μg·m^-3.基于2018年1月的排放情景模拟2014年1月的武汉PM_2.5浓度会导致显著的低估现象.这表明气象条件变化不是武汉2018年1月相比2014年1月PM_2.5浓度显著下降、重污染天数显著减少的关键原因,而武汉本地、周边以及京津冀等重点城市群的排放量显著下降应是最为关键的主导因子.     

2015~2019年日照市PM2.5长期变化特征及其潜在源区分析

利用2015~2019年山东省日照市PM_2.5质量浓度和气象要素的小时数据,对日照市PM_2.5季节污染特征和日照市海陆风特征进行了分析,并基于HYSPLIT模式计算了5年逐日02：00、08：00、14：00和20：00（BTC）的48h后向轨迹,不仅通过轨迹聚类分析和潜在源区分析探讨了日照市不同季节PM_2.5主要传输路径和其轨迹污染特征及其潜在源区分布和贡献,也分析了海陆风对日照市污染物的影响.结果表明：日照市PM_2.5呈现冬季最高、夏季最低的分布特征,监测站点颗粒物浓度在偏西北风影响下较高.日照市不同季节主要输送路径存在差异：春季主要受到偏东和偏北方向气流影响;夏季在副热带高压影响下主要受到来自海上的较为清洁的偏东气流影响;秋季主要受到西北和偏东气流影响;冬季主要受西北和偏北气流影响.整体而言,不同季节受偏西至偏南气流影响时,日照市对应的PM_2.5浓度较高.日照市海陆风春秋季多,夏冬季少;在海陆风影响下,日照市PM_2.5污染和臭氧污染呈现不同的分布特征,且在不同PM_2.5污染等级下,PM_2.5浓度日变化特征也与其在非海陆风日的日变化有所差异.污染潜在源区分析结果表明,日照市最主要的潜在源区位于山东省临沂市、潍坊市、青岛市和江苏省连云港市.     

烟花爆竹禁燃对春节期间东北地区空气质量影响评估

利用2015—2017年春节期间东北地区主要大气污染物(PM_(10)、PM_(2.5)、SO_2、NO_2、CO和O3)质量浓度监测资料及相应气象因子(温度、湿度、风速和气压)观测资料,分析了春节期间烟花爆竹禁燃对东北地区空气质量的影响。结果表明:随着东北地区主要城市禁燃力度的增强,空气质量逐年提升,PM_(2.5)和SO_2浓度逐年大幅度下降。禁燃可明显降低城区PM_(2.5)浓度,而由于春节期间污染源整体减少,城区和城郊监测点PM_(2.5)浓度值差异减小。烟花爆竹对PM_(10)和PM_(2.5)浓度影响高于对气体污染物SO_2、NO_2和CO的影响。此外,气象条件对东北地区春节期间禁燃改善空气质量的效果也有明显影响。因此,结合春节期间的气象条件,在东北地区实施禁燃政策动态调整非常必要。     

三维变分在PM2.5重污染数值模拟中的应用研究

为了探讨三维变分法(3DVAR)对成渝城市群冬季PM2.5重污染模拟的改善效果,采用3DVAR对成渝城市群2017年12月至2018年1月的空气质量数值模拟结果进行资料同化,对比评估嵌套网格空气质量预报模式(NAQPMS)原始数据与同化再分析数据的准确率,并分析成渝重污染特征。研究结果显示,3DVAR在PM2.5、PM10和NO2的同化实验中均取得较好的改善效果,成渝地区检验站点各污染物相关系数(r)的平均提升比例依次为44%、90%和332%,r改善的站点占检验站点总数的比例分别为98%、100%和82%;检验站点均方根误差(RMSE)的平均下降比例分别为15%、37%和31%,RMSE改善的站点占检验站点总数的比例为65%、98%和84%。与原始模拟结果相比,同化结果能够更准确地反映成渝地区冬季重污染期间的PM2.5和PM10空间分布特征。