基于PMF模型的土壤重金属源解析中变量敏感性研究

为探究应用受体模型对土壤污染物进行源解析,输入变量对模型运行及其结果的影响,以乐安河中上游地区土壤重金属调查数据作为典型受体模型（PMF模型）的输入数据集,并在PMF模型基础方案运行结果的基础上,采用局部敏感性分析法来探讨输入变量变化对模型诊断及源识别结果的影响.结果表明：6因子数情景是研究区土壤重金属源解析PMF模型最佳运行结果;土壤中Cu、Mo、Na₂O、As、Mn和Cd等参数属于敏感变量,这些变量均为每个因子中的主要载荷元素,即每个源的特征污染物;不同变量的敏感性有较大差异,Cu、Mo的总敏感性最大,分别为12.1,8.2,大于其他输入变量的敏感性.因此,在应用PMF模型进行源解析时,特征污染物是敏感性较强的变量,其数据质量的优劣是影响源解析结果可靠性的重要因素.     

基于不同周期PM2.5组成高时间分辨观测的PMF源解析研究

于2017年1月1日—12月31日对南京市城区大气细粒子(PM_2.5)化学组分（元素、水溶性离子和碳质组分）的小时质量浓度进行连续观测,采用正矩阵因子分析（Positive Matrix Factorization,PMF）模型分别基于全年观测数据（PMF全年）和逐月观测数据（PMF月份）进行源解析,比较不同观测周期源解析结果的差异以及对PM_2.5各组分浓度估算的准确性.结果表明：不同观测周期下,PMF源解析结果中因子类型未发生改变,但因子组成和贡献分布存在较大差异.由于PMF模型假设同一观测周期内源成分谱不发生变化,只有基于逐月观测数据的PMF源解析才能体现全年范围内因子组成和贡献分布的变化.尽管PMF全年和PMF月份的分析结果均能准确估算PM_2.5组分的月均浓度,但PMF月份结果对各组分小时浓度的估算值和观测值在时间变化上更一致.这是因为PMF模型要求对各组分浓度的平均值进行拟合,易低估（或高估）PM_2.5组分在观测周期内的极大（或极小）值.因此,基于短期（例如,月份）高分辨观测数据的PMF分析...     

基于多种新型受体模型的PM2.5来源解析对比

为了解多种新型受体模型的适用性,利用正定矩阵分解/多元线性引擎2-物种比值（PMF/ME2-SR）、偏目标转换-正定矩阵分解（PTT-PMF）、正定矩阵分解（PMF）和化学质量平衡（CMB）这4种受体模型对我国北方典型城市细颗粒物(PM_2.5)数据进行同步解析并互相验证.结果发现,燃煤源（25%～26%）、扬尘源（19%～21%）、二次硝酸盐（17%～19%）、二次硫酸盐（16%）、机动车源（13%～15%）、生物质燃烧源（4%～7%）和钢铁源（1%～2%）这7种主要污染源对研究地区PM_2.5有贡献.通过比较不同模型获得的源成分谱和源贡献以及计算各源的差异系数（CD）和平均绝对误差（AAE）,发现4种模型的解析结果具有较高的一致性（平均CD值在0.6～0.7之间）,但不同模型对各污染源中组分的识别存在差异.相比于传统PMF模型,PMF/ME2-SR模型由于纳入一次源类的特征比值,能够更好地区分源谱特征较为相似的源类,如扬尘源的CD和AAE分别比PMF模型低15%和54%; PTT-PMF模型以实测一次源谱和虚拟二次源谱为约束目标,计算的二次硫...     

基于PMF模型及地统计法的乐安河中上游地区土壤重金属来源解析

为实现较大区域范围内土壤重金属来源贡献程度的定量化,选取江西省乐安河中上游地区表层土壤为研究对象,分析污染源样品化学组分并构建本地污染源成分谱,利用PMF（正定矩阵因子分解）模型对土壤重金属进行源解析,并结合地统计空间分析法识别各源的主要影响区域.结果表明:乐安河中上游地区土壤中w（As）、w（Hg）、w（Cd）、w（Cr）、w（Zn）、w（Cu）、w（Mn）、w（Pb）的平均值分别为21.400、0.105、0.25、73.5、88.4、56.2、577.0、49.5 mg/kg,是江西省土壤背景值平均值的1.0~1.8倍,其中,w（As）、w（Cd）、w（Cu）、w（Pb）平均值超过GB 15618-1995《土壤环境质量标准》一级标准限值.土壤重金属主要受铅锌矿冶炼源、金矿选冶源、铜矿采选源、自然源、混合源的影响.铅锌矿开采冶炼活动对洎水河左岸大部分区域土壤造成了影响,源贡献率均大于30%;金矿选冶活动目前仅影响矿区附近土壤,源贡献率最高可达94%;铜矿采选活动也使德兴铜矿周边较大区域范围土壤受到影响,源贡献率处于19%~89%之间.研究显示,构建本地源成分谱可以辅助解析验证PMF源成分谱的有效性,将PMF模型与地统计空间分析法相结合,可以进一步得到源贡献率在空间上的分布状况,对于土壤污染治理决策可提供行之有效的支撑.      

基于APCS-MLR和PMF模型的赤泥堆场周边耕地土壤重金属污染源解析

为探究重庆某赤泥堆场周边耕地土壤重金属污染特征和来源,分析土壤中8种重金属元素（Cd、Cr、Hg、Ni、Pb、As、Cu和Zn）含量和空间分布特征,利用单因子污染指数法和内梅罗综合污染指数法对土壤重金属污染特征进行评价,并在相关性分析的基础上采用APCS-MLR和PMF模型定量解析重金属来源.结果表明,除土壤Cr外,其他7种重金属元素含量均值均高于重庆市土壤背景值.土壤重金属整体处于中度污染水平,其中Cd、Hg和As为中度污染,Pb、Cu、Ni和Zn为轻度污染.土壤Cr、Ni、Pb、Cu和Zn空间分布格局相似,相互间呈极显著正相关（P < 0.01）;Cd、Hg和As空间分布特征有较大差异,且相互间相关性不显著（P > 0.05）.源解析表明,研究区土壤重金属来源较为复杂,APCS-MLR和PMF模型均能解析出4种相同的污染源,分别为赤泥堆场渗滤排放和自然来源、火力发电排放源、农业活动与自然来源和有色金属冶炼排放源.两种模型源解析结果差异较小,APCS-MLR模型中4种污染源贡献率分别为51.8%、18.0%、15.9%和14.3%,而在PMF模型中分别为45.9%、12.8%、21.5%和19.8%.     

基于源导向的农用地土壤重金属健康风险评估及优先控制因子分析

以重庆市农产品主产区为研究对象,运用正定矩阵因子分解（PMF）受体模型对土壤重金属进行源解析,运用蒙特卡罗模拟的健康风险评估（HRA）模型,探析土壤重金属对人体的健康风险,并将PMF受体模型和HRA模型结合,探讨不同污染源影响下的土壤健康风险,确定优先管控要素.结果表明,研究区土壤Cd均值含量远高于背景值,Cr均值含量低于背景值,As、 Pb、 Cu、Ni和Zn均值含量与背景值基本持平.PMF受体模型源解析结果表明,研究区土壤受自然源、工业源和农业源影响,贡献率分别为35%、 24%和41%.HRA模型评估结果表明,研究区土壤重金属对儿童和成人存在可耐受致癌健康风险（1.00E-6 相似文献   

基于受体模型和源成分谱的缺失组分反演算法

针对目前在线监测仪器无法监测Al、Si标识组分可能增加源解析结果不确定性的问题,基于正交矩阵因子分解法模型和实测源成分谱反演Al、Si受体数据,提出缺失组分反演-嵌套PMF算法.设置周期性和非周期性模拟实验,利用PMF模型对缺失Al、Si受体数据、含反演Al、Si受体数据和含Al、Si受体数据分别进行源解析评估,并将源解析结果与真实值进行对比分析,验证缺失组分反演-嵌套PMF算法的可靠性.研究结果表明对于周期性扰动模拟实验,缺失Al、Si对解析土壤源、机动车、燃煤源有较大的影响,反演Al、Si能优化源解析结果,降低源解析结果的不确定性.     

枝江、当阳两市农田土壤重金属来源解析

为解析湖北省枝江、当阳两市农田土壤重金属来源及贡献率,采集了研究区水稻田表层土壤和成土母质、沟渠底泥、降水、大气降尘、化肥这5类投入品样品,测定了砷（As）、铬（Cr）、铅（Pb）、镉（Cd）和汞（Hg）5种元素含量.同时,对农田土壤重金属含量进行主成分分析、空间分析,并利用UNMIX、PMF模型对比验证使源解析结果在源分配上更为可靠,再结合对投入品的描述性统计分析,从源与汇两个角度对比分析并选择更符合研究区实际情况的源解析结果,定量解析农田土壤重金属的来源.结果表明：As、Cd和Pb含量均值分别为土壤背景值的1.14、1.51和1.12倍,Hg和Cr含量最大值分别为背景值的17.63和1.35倍.除Hg存在少部分最大值高于风险筛选值外,土壤中As、Cr、Cd、Pb含量均低于风险筛选值.5种重金属均表现为中等强度变异,其空间分布图也表明存在空间变异性.UNMIX和PMF模型的解析结果在源分配上基本一致,结合对投入品的描述性统计分析,确定PMF模型的解析结果更符合研究区实际情况.PMF的解析结果表明：Hg主要来源于农药施用和废弃物混合源,该源的相对贡献率为14.68%;Pb和Cr主要来源...     

陕北矿区河流沉积物重金属的生态风险源定量解析

以陕北矿区腹地的窟野河为研究对象,采集59处沉积物样品,测定Zn、Cr、Ni、Cu、Pb、As、Cd和Hg共8种沉积物重金属含量.运用正定矩阵分解法（PMF）定量解析重金属的来源,并对各个污染源的生态风险贡献率进行了分析.结果表明：(1)沉积物中8种重金属含量均超过陕西省土壤背景值,其中Hg的平均值为背景值的3.42倍,且总浓度高值样点主要位于中上游的工业园区周边.(2)综合潜在生态风险指数为26.15～483.70,Hg的贡献最大（主要为煤炭开采源）,部分样点高达75%,其次是Cd（交通源）;研究区28.8%样点属于较重生态风险.(3)PMF源解析表明研究区沉积物重金属主要来自于工业源、交通源、农业污染源和煤炭开采源.(4)PMF-RI风险源解析结果表明,煤炭开采源（48.79%）对生态系统的影响最大,其次是交通源（34.41%）和工业源（12.70%）,农业污染源的贡献率最低（4.10%）.PMF-RI模型在PMF解析的污染源贡献浓度基础上,还综合考虑了污染物的毒性系数等因素,使解析结果更加合理.建议对矿区河流沉积物重金属开展生态风险源定量评估研究,并及时采取适当的风险防范措施.     

一种基于卷积神经网络的源解析因子识别方法

为解决源解析因子识别过程中人为参与及判定过程复杂的问题,提高源解析因子识别工作的效率,提出基于卷积神经网络（CNN）的 源解析因子识别方法.通过文献调研,构造可供CNN模型训练的因子识别数据集,对因子识别模型进行训练与调试,并以北京市南部采样点的PM_2.5组分观测数据对模型进行验证.同时,利用正定矩阵分解模型（PMF）解析得到不同因子数时的源谱矩阵,输入因子识别模型并与人工分析比对.结果表明,9个因子时模型的识别效果最佳,可以实现既无重复识别又无“无法判定”的情况,与源解析因子人工识别结果吻合,证明了所提出方法的合理性与可行性.该方法不仅对源解析中因子识别问题具有一定的实用价值,同时对减排策略的制定与动态调整也具有积极意义.     

EPA PMF5．0在浦东新区降水源解析中的使用研究

使用EPA PMF5．0模型,以浦东新区降水源解析为例,按照使用前监测数据和不确定度数据收集、模型运行前数据判读、基本模型运行前最佳因子数确定以及模型旋转前后因子贡献比变化,对降水中多种阳离子和阴离子分别进行讨论,在离子贡献汇总中得到其主要贡献的阴阳离子。 EPA PMF5．0方法的使用,为大气降水在污染源治理和管理等领域提供了新的研究思路,同时也对基层监测站开展源解析具有参考作用。     

基于PMF模型的大气颗粒物多点位来源解析研究

随着环境监测数据空间分辨率的提高,越来越多研究人员选择将大气颗粒物多点位数据合并进行解析.本文通过模拟试验的方法,共设定了三大类八小类情景评估了不同条件下将多点位受体（大气颗粒物）进行解析的结果,同时结合合肥市2014年PM_2.5数据进一步验证多点位数据合并解析的适用性.结果表明：各点位间源贡献时间趋势完全一致时,多点位合并解析并不会使PMF模型的结果变好.各点位间源贡献时间趋势差异明显时,多点位合并解析更易解析出结果.各点位间源贡献时间趋势部分相同时,多点位合并解析的结果整体趋于变好,但是对某些源类的解析可能更差.     

基于气团老化程度对挥发性有机物分类改善PMF源解析效果

VOCs作为臭氧与二次有机气溶胶的关键前体物,其来源解析对臭氧和颗粒物的协同控制至关重要.但多数VOCs具有反应性,不能完全满足受体模式对污染源排放化学物质组成稳定的假设要求,导致受体模式解析结果不能精准反映实际源贡献.为解决因不同VOCs反应活性不同而导致的组分相对变化与模型假设不符的问题,引入VOCs老化程度来表征...     

基于PMF模型的九龙江流域农田土壤重金属来源解析

选取九龙江流域农田土壤为研究对象,运用电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)和原子荧光光谱(AFS)测定了土壤中重金属含量,通过正定矩阵因子分析模型(PMF)解析农田土壤中重金属的主要来源.结果表明,研究区域农田土壤中大部分金属相对福建省土壤环境背景值已存在一定程度的富集,部分土壤中Cd、Zn、Pb和Cu含量超过农用地土壤污染风险筛选值(GB15618-2018),且各金属在研究区不同区域(北溪流域、西溪流域和河口区)分布存在中等变异.Cr、Ni、Cu、Zn和Cd的含量在北溪流域的龙岩区域较高,Pb的含量在西溪流域较高,而Co、Hg和As的含量在河口区域较高.正定矩阵因子分析模型(PMF)得出的源成分谱和源贡献率具有非负性质,土壤中重金属实测值与模型预测值拟合曲线呈现较好相关性,结果相对合理,能满足研究需要.正定矩阵因子分析模型(PMF)解析得出:研究区农田土壤中重金属主要来源有自然源、农业活动、燃煤释放和工业活动,其对农田土壤中重金属的综合贡献率分别为37. 0%、26. 7%、17. 6%和18. 7%.     

利用ME-2模型提升PM2.5源解析效果

为探讨ME-2模型控制旋转对传统PMF模型源解析效果的提升作用，于2017年9月10日~2018年8月29日在深圳北部某工业区开展PM_2.5采样，共获得153套样品.对PM_2.5中31种化学组分进行了分析，筛选出17个物种输入模型运算.2018年深圳北部工业区大气PM_2.5年均浓度为32.3 μg/m³，利用PMF模型初步识别出9个因子，分别为二次硫酸盐、二次硝酸盐、老化海盐、土壤扬尘、工业排放、燃煤、生物质燃烧、船舶排放和机动车，PMF输出结果中"混合因子"问题显著.基于PMF解析结果及获得的先验信息，在ME-2模型中建立4个限制源谱进一步解析，结果表明，与PMF模型相比，ME-2结果的示踪物在源中分配更集中，对示踪物浓度与相应源贡献的时间序列也提供了更好的拟合效果.二次硝酸盐、老化海盐、工业排放源在PMF模型中被高估了9%~51%，而二次硫酸盐、燃煤和生物质燃烧源被低估了19%~40%.本研究中ME-2解析结果比PMF更具有环境和统计学意义，为污染防治提供了更精确的控制指向.     

源解析中环境受体数据处理与扩展方法的建立

本文对包含污染源或气象条件等发生剧烈变化且数据量小的实测受体数据进行了正态扩展,得到扩展数据.同时,利用PMF和PCA模型验证了扩展方法得到的数据量是否能满足模型的要求.结果表明,扩展范围和扩展受体成分谱个数是两个影响扩展数据合理性的主要因素,最佳扩展条件为:扩展范围取标准差的0.5倍,扩展受体成分谱个数为6个.通过53 h算法标记出每个化学成分时间序列中能够代表污染源或气象条件等发生剧烈变化的值并给出对应的估计值.将与估计值的相对误差(RE)超过80%的被标记的值剔除,其余的替换成估计值,发现扩展后PCA解析结果与原始数据处理后数据解析结果基本一致,能够得到主要贡献的污染源及贡献率;若将被标记的值全部剔除后,则不适合做PCA解析;仅通过PMF验证,且扩展数据与原始数据的解析结果中污染源类的判断一致.将受体数据各化学成分的时间序列中代表污染源或气象条件等发生剧烈变化的值替换成53 h算法给出的估计值,对于受体数据量小且用无源成分谱的多元统计方法解析无法给出结果的情况下的源解析有更大价值.     

城市尺度污染贡献敏感性三维空间分布研究

利用空气质量模型CAMx的源识别模块,建立了城市尺度污染贡献敏感性三维空间分布方法. 以重工业城市唐山为例,设置9 km网格分辨率的基线情景及4层网格（地面,70,130和200 m）且逐层递增1 000 t/a二氧化硫排放量的情景,对2006年1月区域贡献敏感性矩阵进行数值模拟分析,得出小时分辨率的各层网格对全局（整个唐山市）及局部（唐山市市区）控制区域的污染贡献系数矩阵,并利用统计分析及GIS可视化技术,对城市尺度污染贡献的敏感性进行了三维空间演变分析. 结果表明,基于CAMx的城市尺度三维污染贡献敏感性方法可以在空间上定量不同高度网格对整个唐山市的垂直污染贡献差异,并实现了对模拟结果的直观显示,为城市尺度的空气环境规划与管理提供了依据.