大气环流型对珠三角2015～2020年臭氧变化的影响

基于2015～2020年的珠三角臭氧(O₃)日最大8 h浓度平均值[MDA8 O₃,ρ(O₃-8h)]的观测数据和气象再分析数据,运用Lamb-Jenkinson天气分型法(LWTs)分析不同大气环流型的特征并定量其对MDA8 O₃年际变化的贡献.结果表明,珠三角发生的18种天气型中ASW型更容易出现O₃污染现象,而NE型会导致更严重的O₃污染.根据850 hPa风场的风向变化及中心系统的不同位置将18种天气类型合并为5个天气类别来探讨不同天气型的O₃生成机制,发现ρ(O₃-8h)高的天气类别为N-E-S方向类别[(161±68)μg·m^-3]和A类别[(122±39)μg·m^-3],二者ρ(O₃-8h)与日最高气温和太阳净辐射量都呈显著正相关.N-E-S方向类别为秋季主导大气环流型,而A类别多发生在春季,其中春季珠三角发生的90%O_3<...     

中国臭氧时空分异及热点城市群气象关联特征

基于2018～2020年臭氧的日最大8h滑动平均值(O₃-8h),采用空间自相关分析、暴露风险评估和多元线性回归等方法,研究了全国337个城市O₃的时空分异及其人口加权的暴露风险特征,识别了热点城市群并解析了热点城市群O₃的气象关联特征.结果表明:O₃具有显著的空间聚集特征,其中浓度高于160μg/m³(国家二级浓度限值,GB3095-2012)、超标率高于20%和人口加权暴露风险等级为高的区域主要集中在京津冀城市群(BTH-UA)、中原城市群(CP-UA)和长江三角州城市群(YRD-UA).其次,2018～2020年月均O₃-8h变化呈“M型”分布,各年最高值分别出现在6月、9月和5月,月均ρ(PM_2.5),ρ(NO₂),ρ(SO₂)和ρ(CO-95)均呈现“W型”分布,并且在12月和1月达到最高值,与O₃均呈现明显的负相关关系;月均ρ(PM_2.5     

济南市和青岛市2014—2021年臭氧浓度变化特征及其气象影响因素

为研究济南市和青岛市臭氧(O₃)浓度长期变化特征及其气象影响因素,基于2014—2021年近地面O₃连续8年观测资料和同期气象资料,揭示O₃浓度长期变化特征,分析O₃浓度与气象因子关系,阐明O₃主要输送路径和潜在源区.结果表明：(1)整体上,济南市O₃污染程度高于青岛市,2个城市O₃污染均集中在4—10月.长期趋势上,2014—2021年济南市O₃日最大8 h平均浓度第90百分位数(简称“O₃-8 h 90^th浓度”)总体呈先升后降的趋势,峰值出现在2019年;青岛市2019年和2017年O₃-8 h 90^th浓度相对较高,其他年份O₃-8 h 90^th浓度差异不大.月变化上,济南市O₃-8 h 90^th浓度季节性变化较明显,呈单峰状;而青...     

基于OMI数据的中国中东部臭氧及前体物的时空分布

基于OMI卫星资料,分析了2005—2014年中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)、对流层NO₂柱浓度及甲醛总柱浓度的时空演变趋势及相互关系. 结果表明:近10年来,中国中东部地区对流层低层ρ(O₃)呈上升趋势,2005年及2014年分别为60.64、69.43 μg/m3,年均增长率为1.6%;对流层低层ρ(O₃)增长的区域面积不断扩大,部分地区增长超23 μg/m3;呈春夏季高,冬季最低的分布趋势. 2005—2012年,对流层NO₂柱浓度呈上升趋势,2005年及2012年分别为4.41×1015、5.90×1015 mol/cm2,年均增长率为4.8%;2012年后呈下降趋势,下降的区域面积逐步扩大,部分地区降低约 15×1014 mol/cm2;呈冬季最高、夏季最低的分布特征;2005—2010年甲醛总柱浓度呈上升趋势,2005年及2010年分别为9.74×1015、1.59×1016 mol/cm2,年均增长率为12.6%,2010年后呈下降趋势;呈夏季最高、冬季最低的分布特征;甲醛总柱浓度增长的区域面积逐渐扩大. 利用甲醛与NO₂柱浓度比值探讨臭氧控制区的空间分布特征,表明鲁豫晋、京津冀、长三角及珠三角地区中心城市属于VOCs控制区,周围城市属于VOCs-NO_x协同控制区,其他地区属于NO_x控制区.      

2015—2021年四川盆地近地面O3时空演化及潜在源区分析

近地面O₃污染已经成为我国最严重的环境问题之一,特别是在地形相对闭塞的盆地区域更加突出,而盆地地形区域O₃的时空演化、潜在源区及驱动因素尚未被完全揭示.因此,以典型盆地地形区—四川盆地为研究区,基于长时间尺度(2015—2021年)的O₃浓度监测数据,采用后向轨迹、时空地理加权回归等模型探讨O₃的时空变化特征、传输路径、潜在源区以及驱动因素的空间分布特征.结果表明：(1)时间分布上,2015—2021年四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数为(143±7)μg/m³,夏季O₃-8 h浓度高于其他季节,O₃-8 h浓度存在明显的“周末效应”和昼夜差异.(2)空间格局上,四川盆地O₃-8 h浓度第90百分位数总体呈西高东低的分布特征,西部平原地带是核心污染区域.(3)2015—2021年影响成都市的气流轨迹中短距离输送轨迹占比为74.24%,长距离输送轨迹占比平均值为25.76%. 2015—2...     

2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM2.5与O3污染特征及气象影响

为了解《打赢蓝天保卫战三年行动计划》期间(2018—2020年)以及之后(2021年)我国重点污染区域空气质量情况,并区分排放源控制与气象条件的贡献,本文利用逐小时监测的PM_2.5、O₃浓度以及气象要素数据,研究了2018—2021年京津冀及周边地区“2+26”城市PM_2.5与O₃污染特征,结合KZ (Kolmogorove Zurbenko)滤波方法定量分析了排放源与气象条件对PM_2.5与O₃浓度长期趋势的贡献. 结果表明:①2018—2021年“2+26”城市PM_2.5浓度年均值与O₃-8 h-90th浓度(O₃日最大8 h平均浓度的第90百分位数)均呈逐年下降趋势. 2018—2021年PM_2.5浓度年均值分别为60、57、51和45 μg/m3,河北省南部、河南省与山东省南部PM_2.5浓度年均值均较高;O₃-8 h-90th浓度分别为198、195、179和171 μg/m3,2018年保定市、石家庄市、聊城市与晋城市的O₃-8 h-90th浓度(>210 μg/m3)均较高,而2021年太原市O₃-8 h-90th浓度(192 μg/m3)较高. ②PM_2.5与O₃-8 h浓度(O₃日最大8 h平均浓度)的长期分量在大部分城市受气象条件影响较为明显. 受气象条件影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年无明显趋势,在2021年呈下降趋势;受排放源影响的PM_2.5浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年无明显趋势. 受气象条件影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018—2020年呈下降趋势,在2021年呈上升趋势;受排放源影响的O₃-8 h浓度长期分量在2018年呈下降趋势,在2019—2021年无明显趋势. ③11个气象因子中,温度和相对湿度对PM_2.5与O₃-8 h浓度变化的影响较大,当温度与相对湿度均比前一天升高时,更有利于PM_2.5与O₃-8 h浓度的同时升高. 研究显示,“2+26”城市PM_2.5与O₃污染受气象条件影响显著,温度与相对湿度的变化对判定PM_2.5与O₃-8 h浓度同时升高的现象有一定积极意义.      

2013—2018年中国近地面臭氧浓度空间分布特征及其与气象因子的关系

气象因子对近地面臭氧（O₃）浓度有重要影响.为探究O₃与气象因子的关联特征以及O₃的周期性特征,利用反距离权重插值、Kolmogorov-Zurbenko滤波和多元线性回归分析了2013—2018年我国O₃和气象因子数据.结果表明:①2013—2018年中国O₃日最大8 h滑动平均值〔ρ（O₃-max-8 h）〕第90百分位数呈上升趋势,增速为2.6 μg/（m3·a）;ρ（O₃-max-8 h）高值区（≥180 μg/m3）主要分布在华北平原和长江中下游平原一带,高值区范围在华北平原地区呈扩大趋势,在长三角和珠三角地区呈缩小趋势.②ρ（O₃-max-8 h）短期和季节分量的贡献在空间上呈“互补”的分布特征.短期分量的贡献（75%）在东南沿海地区最高,在内陆大部区域较低（< 30%）;季节分量的贡献（15%）在东南沿海地区最低,在内陆大部区域较高（>60%）.③在华北平原至长三角地区一带,长期气象因子变化是ρ（O₃-max-8 h）升高的重要原因;而在华南、西南和东北区域,气象因子变化对ρ（O₃-max-8 h）的影响并不显著.④ρ（O₃-max-8 h）与温度、太阳总辐射量的相关性（r>0.86）均在四川盆地至湖北省一带最高,ρ（O₃-max-8 h）与相对湿度在中部和西部区域呈正相关（r>0.64）,ρ（O₃-max-8 h）与风速在华北平原呈强正相关（r>0.89）.研究显示,中国近地面O₃具有显著的时空分布特征,气象因子与太阳总辐射量对O₃空间分布的影响具有较大的区域差异.      

“十二五”期间三大城市群对流层NO_2柱浓度时空变化及对比

本文基于OMI对流层NO_2垂直柱浓度产品,分析了"十二五"期间三大城市群对流层NO_2柱浓度时空变化,并进行了比较分析。结果表明:(1)京津冀是浓度最高的城市群,长三角次之,珠三角最低;"十二五"规划对氮氧化物排放量的约束性减排指标为下降10%,2015年较2010年京津冀、长三角、珠三角分别下降24.74%、27.73%、26.28%;(2)三大城市群对流层NO_2柱浓度时空变化特征为:京津冀呈西北低东南高的趋势,长三角呈中间高、北部次之、南部低的趋势,珠三角呈中间高、周边低的趋势;(3)三大城市群直辖市和地级市的对流层NO_2柱浓度"十二五"均值特征为:京津冀城市群中,7个市处于四、五级高浓度水平,其中邯郸最高为2035.71×1013mole/cm~2;长三角城市群中,6个市处于四级高浓度水平,其中苏州市最高为1827.55×1013mole/cm~2;珠三角城市群中,4个市处于三级中浓度水平,其中佛山市最高为1158.98×1013mole/cm~2。     

台风“浪卡”过程对海南岛臭氧污染的影响分析

为了探讨2016号台风“浪卡”对海南岛臭氧(O₃)浓度的影响,选取了2020年10月10～14日海南岛逐时空气质量监测数据、气象要素数据、ERA5再分析资料和“葵花8号”红外亮温TBB产品,采用相关分析和后向轨迹模拟方法进行深入讨论.结果表明,10月11～13日台风过程期间均有市县O₃最大8 h滑动浓度平均值[ρ(O₃-8h)]超标,海南岛平均ρ(O₃-8h)峰值出现在10月12日,为130.15μg·m^-3,共有4个市县O₃-8h浓度超标,其中临高县达到了全岛最高值,为198.44μg·m^-3.台风过程期间海南岛小时O₃浓度与降水量、相对湿度和风速呈负相关关系,与气压和气温呈正相关关系,其中与降水量、气压和相对湿度的相关系数通过了99.9%的信度检验.我国东南部沿海省份是海南岛此次O₃污染的主要贡献源区.受西太平洋副热带高压(副高)内部的下沉气流和台风“浪卡”外围下沉气流共同影响,源区大气...     

基于机器学习的郑州市大气PM2.5与O3浓度预测方法及气象因子的影响分析

近年来,我国面临着细颗粒物(PM_2.5)污染形势依然严峻以及臭氧(O₃)污染日益凸显的双重压力.为进一步准确预测郑州市大气PM_2.5与O₃浓度并探明气象因子的影响,本研究使用2018-2022年郑州市大气污染物和气象因子逐时数据,结合统计学单因素分析和机器学习LightGBM模型多因素分析,建立了一种基于长时间序列数据的PM_2.5与O₃浓度预测及气象因子影响分析的综合分析方法.结果表明：(1)训练后的LightGBM模型能够较好地预测PM_2.5污染,准确率达80.8%;对O₃污染预测的准确率为52.5%.(2)郑州市大气PM_2.5浓度与气压呈正相关,与比湿和环境温度均呈负相关;大气O₃ 8 h滑动平均浓度(O₃-8 h浓度)与比湿和太阳辐射均呈正相关,与气压呈负相关.(3)有利的气象条件可能是2021年PM_2.5年均浓度得到显...     

2016年长三角城市群O3浓度的时空变化规律

基于2016年长三角城市群40个城市的监测数据,利用空间内插、空间自相关分析、热点分析等地统计分析方法,研究了2016年长三角城市群O₃浓度的时空变化规律.结果表明：2016年长三角城市群O₃平均超标天数比例为8.8%,O₃已成为造成长三角城市群空气污染的仅次于PM_2.5的重要污染物;夏、春、秋、冬季O₃浓度依次递减,由于梅雨的影响,O₃月均浓度变化曲线呈M型分布,2个峰值出现在5月和8月,谷值出现在6月;O₃超标主要发生在4~9月,超标天数占全年的98.1%,月均超标天数比例为17.3%;O₃浓度具有明显的空间分异规律,大体呈东北高西南低的态势,过杭州和马鞍山的直线可将长三角城市群O₃浓度划分为高值区和低值区,杭州-马鞍山线以东是O₃高污染城市聚集区,尤以环太湖经济圈最为严重.O₃浓度的空间分布格局与长三角城市群经济发展格局大体一致;O₃浓度具有空间集聚规律,4~7月O₃热点集中分布在环太湖经济圈至上海区域,受东南季风加强的影响,8~9月热点西移至以南京为中心的区域.     

我国臭氧污染形势分析及成因初探

为揭示我国近地面臭氧的污染特征,甄别导致高浓度臭氧形成的关键影响因素,该文在探究我国重点区域近年来O₃污染特征的基础上,对O₃污染成因进行了初步分析.结果表明:①近年来我国O₃污染呈缓慢上升态势,2019年夏季异常高温、干旱的极端天气导致O₃污染偏重.京津冀及周边地区等重点区域O₃浓度明显高于欧美等发达国家和地区.②从时间上看,我国O₃污染主要出现在夏季及其前后,O₃浓度峰值一般出现在午后.从空间上看,O₃污染主要集中在京津冀及周边、汾渭平原和苏皖鲁豫交界地区,其次是长三角和珠三角区域,成渝和长江中游地区O₃污染也逐渐凸显.我国O₃污染程度主要以轻度污染为主,重点区域O₃和PM_2.5污染时空分异性特征明显.③前体物方面,我国NO_x和人为源VOCs的排放量总体处于高位,京津冀及周边地区和长三角为全国NO_x和VOCs排放强度较大的区域.近地表大气O₃形成机理复杂,O₃浓度与前体物VOCs和NO_x均呈复杂的非线性响应关系.气候变化和气象因素对O₃污染影响显著,O₃及其前体物在区域和城市之间存在相互输送影响.研究显示,我国臭氧污染形势严峻,未来针对臭氧污染防控应加强对多时空尺度下不同区域臭氧污染的形成机理与主导因素的研究.      

工业生态效率对PM2.5污染的影响及溢出效应

针对2004—2016年中国地级市工业生态效率与PM_2.5的时空关联特征和影响作用关系的研究表明：（1）工业生态效率与PM_2.5呈时空交错分布特征,PM_2.5高污染区连片分布于华北平原及长江中下游城市,工业生态效率高等级区集中分布于长三角、珠三角和环渤海经济区等沿海地市及中西部城市群内部分中心地市;（2）工业生态效率对PM_2.5的冲击表现出“U型”变化的负向累积效应,PM_2.5对工业生态效率的冲击则表现为“倒U型”变化的正向累积效应;（3）工业生态效率与PM_2.5呈稳定时空关联演化特征,高高关联类型区集中分布于京津冀城市群、山东半岛城市群和长三角城市群内大部分城市,低低关联类型区多分布于鄱阳湖城市群、关中城市群及西部地市;（4）工业生态效率对PM_2.5总体上具有显著且稳健的正向影响,但表现出明显的空间异质性,工业集聚水平、科技创新及城市绿化率起到显著负向影响,而城市规模、环保监督及产业结构系数影响并不显著。     

2005~2016年中国大气边界层SO2的时空变化趋势

利用臭氧观测仪（OMI）卫星遥感反演的大气边界层（PBL）SO₂柱含量（PBL SO₂）数据分析了自2005年以来中国PBL SO₂柱含量数据的空间分布特征、变化趋势及其影响的原因.从长时间尺度上,PBL SO₂柱含量呈现明显的下降趋势.2005年中国区域年平均PBL SO₂柱含量为0.317DU,2016年为0.276DU,减少了0.041DU,大约为13.2%.SO₂柱含量呈现明显的周期变化特征.冬季浓度较高,夏季较低,最小值和最大值分别出现在7和12月,分别为0.246和0.404DU.小波分析显示SO₂的变化在10个月的尺度水平上存在明显的主振荡周期,在40个月的尺度水平上存在明显的次周期变化.中国区域SO₂污染严重的高值区主要出现在京津冀鲁环渤海地区、关中平原（山西省和陕西省）、河南省大部分地区、四川盆地、长江三角洲地区和珠江三角洲.最大的SO₂柱含量值可达1.1DU以上.京津冀鲁环渤海地区的高值区已经延伸到长江三角洲地区,有向南延伸和珠江三角洲连在一起的趋势.由于地形和天气特征的影响,四川盆地地区SO₂出现次高值区.在青藏高原和西北地区,SO₂浓度较低,呈现背景值特征,多年平均的SO₂约在0.05DU的水平.中国区域SO₂变化趋势在空间分布上存在明显的区域差异,变化的范围在-0.70~0.15DU之间.SO₂出现逐渐减少的地区主要是在高值区,如京津冀鲁环勃海地区、关中平原、四川盆地,长江中下游和珠江三角洲.减幅最大的是四川盆地和珠江三角洲,大约减少了61%.四川盆地2005~2016年约减少了0.55DU;珠江三角洲约减少了0.45DU.出现增长的地区主要是西部和北部地区,以及东南沿海除珠三角外的大部分区域,最大增长大约为0.15DU.     

京津冀臭氧变化特征及与气象要素的关系

基于2014~2017年京津冀13座城市的O₃-8h数据,分析O₃时间变化特征及污染状况.在此基础上,结合同期气象数据研究近地层O₃浓度与气象要素的关系.结果表明：2014~2017年京津冀区域O₃-8h整体呈上升趋势,增长率为4.50μg/m³.区域内O₃污染整体加重,北京、保定O₃污染较为严重;2014~2015年O₃浓度与超标情况的月变化主要呈单峰型变化,峰值出现在5月;而2016~2017年为不规则双峰型变化,峰值出现在5~6月和9月.与气象因子的相关性表明：气象要素对O₃的影响具有明显的季节差异,其中春、夏、秋季气温是影响O₃浓度变化的主要因素,而在冬季相对湿度与风速为影响O₃浓度变化的主要因素.此外,分析表明北京、天津、石家庄3大城市夏季形成高浓度O₃的阈值明显不同.     

PM2.5和臭氧对前体物减排和气象变化的响应及其政策启示

《大气污染防治行动计划》实施以来,我国重点区域PM_2.5浓度快速下降,但臭氧(O₃)浓度逐步上升,大气污染控制形势已由单一的PM_2.5控制转变为PM_2.5和O₃的协同控制. 了解PM_2.5和O₃对前体物排放变化和气象条件变化的响应,对制定PM_2.5和O₃协同控制策略具有重要意义. 本文通过使用FNL全球再分析资料和自下而上的排放清单ABaCAS-EI,结合三维空气质量模式和响应曲面模型,评估前体物变化和气象条件变化后PM_2.5和O₃浓度的响应,并依据解析的响应关系提出了前体物减排、联防联控区域划分和目标设定等方面的政策建议. 结果表明:①VOCs减排对降低各省份PM_2.5和O₃浓度均有利,NO_x的减排量不足会导致京津冀、长三角地区的O₃浓度和京津冀地区的PM_2.5浓度增加,为避免PM_2.5和O₃年评价值反弹需要的VOCs与NO_x减排比分别为15%~25%(PM_2.5)和5%~90%(O₃). ②O₃污染防治需要更大范围的联防联控,对于京津冀地区,需要考虑引入河南省和山东省的联合控制,对于长三角和珠三角地区,还需要联合江西省、福建省进行控制. ③气象条件对PM_2.5和O₃背景值的影响较大,使用3年或5年滑动平均值可以有效降低气象条件年际变化对PM_2.5和O₃浓度的影响(对于PM_2.5,2008—2019年其背景值极差的降幅分别为35%~81%或60%~86%;对于O₃,极差的降幅分别为40%~67%或53%~87%). 采用多年滑动平均有助于科学设定和考核PM_2.5和O₃的控制目标. 研究显示:PM_2.5和O₃的协同控制依赖于NO_x和VOCs的协同减排,其减排比例在不同地区存在差异;此外,科学的PM_2.5和O₃的协同控制还需要更大范围的联防联控和评价指标的持续更新.      

基于OMI数据的中国中东部城市近地面臭氧时空分布特征研究

利用OMI卫星反演数据分析了2005—2014年中国中东部地区对流层臭氧变化趋势.结果表明,近10年来对流层臭氧总柱浓度混合比例较稳定,但近地面浓度明显增加,特别是在冬季臭氧上升速度达40%.同时分析了京津冀、长三角、珠三角地区10个重点城市的臭氧数据,发现京津冀地区的臭氧涨幅超过其他两个地区,其中,长三角地区臭氧混合比例最高,而珠三角地区相对较稳定.利用臭氧激光雷达和地面臭氧监测数据对卫星反演结果进行比较显示了较好的一致性,证明使用卫星反演的数据来研究长时间范围内近地层的臭氧变化是一种可行的方法.