基于总过氧自由基观测研究合肥市西郊夏季O3生成特征

2020年8月利用化学放大法对合肥市西郊大气总过氧自由基RO^*₂·(RO₂·+HO₂·)体积分数进行监测,并结合O₃和其前体物,分析了过氧自由基体积分数、O₃生成速率和O₃生成对前体物的敏感性.结果表明,观测期间总过氧自由基体积分数的日均值呈典型的单峰型变化,12:00左右出现最高值,日间峰值体积分数为43.8×10^-12,日间RO^*₂·与太阳辐射强度、温度和O₃呈明显的相关性.利用实测RO^*₂·和NO,获得合肥市西郊夏季O₃生成速率,日间峰值为10.6×10^-9h^-1,O₃生成速率对NO变化更为敏感.基于大气自由基和NO_x(NO+NO₂)反应去除速率占比(Ln/Q),对合肥...     

2022年8月成渝两地臭氧污染差异影响因素分析

2022年8月成都和重庆呈现显著的臭氧(O₃)污染差异,成都O₃污染天高达20 d,重庆无O₃污染天,本文从前体物排放水平和气象条件分析此差异的影响因素.结果表明：(1)成都52种挥发性有机物(VOCs)(包含26种烷烃、 16种芳香烃和10种烯烃)的总体积分数(18.8×10^-9)是重庆(6.6×10^-9)的2.8倍,总O₃生成潜势(OFP=51.2×10^-9)是重庆(25.0×10^-9)的2.0倍,总·OH损耗速率(L_·OH=3.9 s^-1)是重庆(2.3 s^-1)的1.7倍.成都OFP前3是乙烯、间/对-二甲苯和异戊二烯;重庆OFP前3是异戊二烯、乙烯和丙烯.重庆仅烯烃对O₃的贡献率是60.7%,而成都烯烃和芳香烃的OFP分别是重庆的1.6倍和2.9倍.综上,成都VOCs总体积分数、大气光化学活性和O₃     

北京市城区秋季O3污染过程VOCs污染特征及反应活性

为深入了解挥发性有机物(VOCs)对臭氧(O₃)污染的影响,基于北京市2019年秋季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展O₃污染情况下VOCs浓度水平、组成变化和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(22.22±10.10)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的55.65%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯烃,分别占总VOCs的16.23%和8.13%.观测期间,北京市城区O₃共出现3次污染过程,O₃污染日和清洁日φ(VOCs)平均值分别为(26.22±12.52)×10^-9和(16.37±7.19)×10^-9,污染日VOCs体积分数比清洁日高60.17%.臭氧生成潜势(OFP)分析结果显示,污染日OFP为113.63μg·m^-3,比清洁日增加56.55%,OVOCs和芳香烃对OFP的贡献率分别增加6.51%和1.55%,而烯烃的贡献...     

典型中部地区南阳市VOCs污染特征及对O3生成影响

为研究我国中部地区臭氧(O₃)污染成因和挥发性有机物(VOCs)污染特征及来源，于2022年对河南省南阳市的VOCs进行了为期一年的在线观测，并探究了其对O₃生成的影响.南阳市占地面积大、人口多，是我国中部地区典型代表城市，本研究将2022年南阳市环境空气中O₃月均浓度较高的月份(5-9月)定义为O₃污染频发月，其余月份定义为非O₃污染频发月，研究了南阳市O₃污染成因及VOCs污染特征和来源.结果表明：(1)南阳市非O₃污染频发月TVOCs (总挥发性有机物)体积分数为32.1×10^-9±13.2×10^-9，比O₃污染频发月(19.4×10^-9±5.9×10^-9)高65.5%.但O₃污染频发月的OVOCs (含氧挥发性有机物)的体积分数比非O₃污染频发月增加了5.3%，表明二次生成可...     

2015～2020年济南市O3污染趋势及敏感性变化分析

基于环境空气质量站点监测数据及卫星遥感资料,研究了2015～2020年济南市近地面臭氧(O₃)污染的时空分布特征、变化趋势和前体物生成敏感性.结果表明,2015～2020年济南市O₃浓度呈上升趋势,全年O₃日最大8 h滑动平均值(MDA8)的第90百分位数(即年评价浓度)和4～9月MDA8 O₃浓度年均值分别以4.8μg·(m³·a)^-1和3.8μg·(m³·a)^-1的速率增长;各监测站点间O₃浓度水平差异逐渐缩小,且O₃浓度高值范围进一步扩大,济南市有16.1%和22.6%的监测点年评价值和4～9月MDA8 O₃出现了显著的正趋势(P<0.05),这些监测站点主要位于市区和靠近市区的郊区.卫星遥感监测数据显示2015～2020年4～9月济南市NO₂对流层柱浓度下降20.6%,年下降速率为0.3×10¹⁵     

广西柳城县VOCs组分特征、来源及其对臭氧生成的敏感性

位于广西柳州市郊区的柳城县存在突出的臭氧(O₃)污染问题,但目前尚未有当地O₃污染成因分析的相关报道.为探究其O₃污染成因,在2021年10月1～15日开展了116种挥发性有机物(VOCs)的在线连续观测,并对O₃敏感性进行分析.结果表明,观测期间φ[总挥发性有机物(TVOCs)]平均值为27.52×10^-9,其中污染过程(10月1～6日)φ(TVOCs)的平均值为32.15×10^-9,比非污染过程(10月8～15日)高32.79%.从物种浓度来说,含氧挥发性有机物(OVOCs)贡献最高,贡献率为43.70%,其次是烷烃(23.00%)、芳香烃(11.75%)和卤代烃(7.35%).从臭氧生成潜势(OFP)来说,OVOCs对OFP的贡献率最高(41.96%),其次是芳香烃(32.60%)和烯烃(17.92%).观测期间VOCs主要来自机动车排放(32.44%)、生物质燃烧源(29.31%)、溶剂使用源(16.43%)、植物源(11.34%)和化工企业排放(...     

广东省夏秋季光化学反应活性空间分布表征

于夏末秋初在深圳市城市和郊区开展了大气OH自由基观测,结果显示OH自由基日间峰值平均浓度分别为6.0×10⁶cm^-3和5.9×10⁶cm^-3,与国内外其他地区相比处于中等水平.基于实测数据构建了拟合效果较好的本地化OH自由基参数化公式,应用于广东省OH自由基空间分布的表征,并进一步利用日间OH和NO₂浓度之积反映光化学反应活性(AP).结果发现,2018年夏秋季广东省大气光化学反应活性总体上呈现珠江三角洲较高,AP达10.1×10⁷μg/(m³·cm³),粤东、粤西、粤北地区较低的分布态势,AP分别为5.4×10⁷, 5.9×10⁷和7.7×10⁷μg/(m³·cm³);同期的PM_2.5和O₃高值区域也集中在珠江三角洲,说明了调控光化学反应活性对珠江三角洲协同控...     

基于观测模型量化VOCs对深圳市城区臭氧生成的影响

为了解挥发性有机物（VOCs）对深圳市城区臭氧（O₃）生成的影响,探究O₃污染的防控策略,基于莲花站在线观测数据对2018年秋季O₃污染过程中VOCs对O₃生成影响进行量化研究.在分析O₃污染特征的基础上,基于观测的模型分析了O₃原位生成特征,识别了影响O₃生成的关键VOCs组分,并量化了其对O₃生成的影响.结果表明:①深圳市城区秋季O₃污染过程具有高温低湿的特征,主导风向主要为持续偏北风影响型、海陆风影响型和无明显主风型,其中海陆风影响型和无明显主风型受传输影响导致φ（O₃）在傍晚后呈居高不下的特征.②不同主导风向类型下,深圳市城区O₃化学生成的建模结果具有一致性.污染日O₃最大小时净生成速率平均值为12.85×10-9 h-1,HO₂·+NO和RO₂·+NO两种途径对O₃生成的贡献率分别为57.9%~60.2%和39.8%~42.1%.③深圳市城区O₃生成受VOCs控制,其中植物源ISO（异戊二烯）和人为源VOCs组分中的XYM（间/对-二甲苯）、TOL（甲苯等其他芳香烃）、HC8（高碳数烷烃）、OLT（直链烯烃）是影响O₃生成的五大关键组分.④φ（ISO）和φ（AHC）（AHC为人为源VOCs）单独下降20%,φ（O₃）小时峰值分别下降6.2%和28.0%,其中AHC组分中以φ（XYM）降低带来的φ（O₃）下降效果最显著,降幅为10.1%.研究显示:人为源VOCs组分体积分数的下降对降低φ（O₃）有显著效果,建议以二甲苯类物种来源为重要管控对象,特别是机动车排放与溶剂使用源;同时,建议加强醛酮类VOCs的监测与研究,为O₃的污染治理及污染源的精细化管控提供依据.      

广东省春季一次区域臭氧污染过程的成因分析

为探究广东省春季环境空气臭氧(O₃)污染成因，选取2022年4月6—10日的一次典型污染过程，结合后向气流轨迹、潜在源贡献因子算法和权重轨迹分析法，较为全面地分析了本次污染过程的特征及传输对O₃的影响.结果表明：本次污染范围涉及全省10个城市，污染前期江门市和中山市O₃小时峰值浓度分别高达264μg·m^-3和272μg·m^-3，后期东莞市每日O₃小时峰值均高于260μg·m^-3.以清远市为代表性城市的分析表明，污染天日最大8 h平均O₃浓度、氮氧化物(NO_x)和挥发性有机物(VOCs)浓度平均值较非污染天分别升高10.8%、44.0%和168.0%.O₃污染天呈高温、低湿的特点，O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强.基于MIR值计算的O₃生成潜势结果表明，与非污染天相比，污染天间、对-二甲苯、乙苯、邻二甲苯和甲苯对O     

北京市城区夏季大气VOCs变化特征及臭氧生成潜势

为深入了解臭氧(O₃)污染高发季节大气挥发性有机物(VOCs)对O₃生成的影响,基于北京市2019年夏季VOCs和O₃高时间分辨率在线监测数据,开展VOCs变化规律、组成特征和臭氧生成潜势(OFP)研究.结果表明,大气φ(VOCs)平均值为(25.12±10.11)×10^-9,其中,烷烃是体积分数最大的组分,占总VOCs的40.41%,其次是含氧有机物(OVOCs)和烯/炔烃,分别占总VOCs的25.28%和12.90%. VOCs体积分数日变化呈双峰型,早高峰出现在06:00～08:00,烯/炔烃占比明显增加,表明机动车排放对VOCs贡献显著,而午后VOCs体积分数降低,期间OVOCs占比呈现上升趋势,下午的光化学反应和气象要素对VOCs体积分数和组成影响较大.北京市城区夏季OFP为154.64μg·m^-3,贡献率较高的组分是芳香烃、 OVOCs和烯/炔烃,正己醛、乙烯和间/对-二甲苯等是关键活性物种,削减机动车、溶剂使用和餐饮源排放是北京市城区夏季控制O₃     

臭氧灭活水中贾第虫影响因素研究

为研究O3在水体中杀灭贾第虫的效果,利用荧光活体染色法探讨了不同因素(CT值、pH值、温度、浊度、有机物含量和无机离子等)对O3灭活贾第虫效果的影响.结果表明,O3灭活贾第虫整个过程可分为指数和缓慢灭活期,指数灭活期反应速度明显快于缓慢灭活期[k1=(5.64±0.023)×10-1mg·min,k2=(2.72±0.002)×10-2mg·min,k1k2];浊度0.1～20NTU,温度5～35℃,pH值6.0～9.0,HA在0.5～10.0mg/L浓度范围内,浊度越低,灭活效果越好;随温度上升,O3灭活贾第虫的能力减弱;酸性较碱性条件下臭氧杀灭贾第虫的能力更强;有机物浓度越高,在反应体系中与贾第虫发生了竞争作用,降低了灭活率;水中阴离子对灭活率的影响次序为:NO3-NoneSO24-HCO3-,而阳离子(Ca2+、Mg2+和Cu2+)均对灭活起到一定促进作用;当臭氧CT值≥15.0min·mg/L,在饮用水消毒的浊度、温度、pH值、有机和无机杂质浓度范围内,贾第虫的灭活率均在99.0%以上.     

典型热带海滨城市臭氧污染特征与成因分析

为深入探究典型热带海滨城市环境空气臭氧(O₃)污染特征与成因,于2019年6～10月在海南省海口市城区站点开展O₃及其前体物观测实验,较为全面地分析了O₃污染特征,基于观测的模型(OBM)识别了O₃生成控制区,分析了O₃前体物敏感性,并开展了O₃前体物减排效果评估.结果表明：(1)海口市O₃污染主要出现在9月和10月,观测期间O₃日最大8h滑动平均值范围为39～190μg·m^-3,O₃日变化呈单峰型,于14:00左右达到峰值.(2)海口市超标日NO_x和VOCs浓度高于达标日,前体物浓度的升高是导致O₃污染的内在因素,同时O₃污染受区域传输影响,污染物主要来自于海口市东北部地区.(3)海口市O₃生成处于VOCs和NO_x协同控制区.9～10月O₃     

天津冬季一次污染过程中NOx和O3的立体分布特征

由于大气是一个复杂介质,低层大气中湍流的存在使物质和能量的交换很剧烈,污染物的扩散传输现象明显.对不同高度不同区域的低层大气做立体观测,获取气态污染物浓度分布最直接的资料很有必要.综合利用地面观测站点、系留气球和飞机平台,于2016年11月25—26日在天津武清高村一次污染天气条件下对NO_x和O₃进行立体观测,得到了污染物的地面、垂直和低空区域分布特征,并结合气象因子进行分析研究.观测结果表明,地面$\varphi $（NO_x）水平较高,日均值为230×10-9,超过了GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准的限值,反映了高村冬季较高的污染水平,主要受当地交通源排放的影响.$\varphi $（NO_x）随高度的上升呈下降趋势,受风速的影响明显,主要积聚在逆温层以下.低空$\varphi $（NO_x）市区高于郊区,而处于更远郊区的高村$\varphi $（NO_x）与市区相当,也反映了高村本地较高的NO_x污染.高村地面$\varphi $（O₃）低,日最大8 h平均值为8×10-9,反映了冬季低温辐射弱、光化学反应强度低的特点.随高度增加$\varphi $（O₃）呈上升趋势,垂直分布特征主要与温度层结有关.低空$\varphi $（O₃）呈郊区高于市区,高村（远郊区）高于近郊区的特征.研究显示,$\varphi $（NO_x）的升高导致$\varphi $（O₃）下降,这可能与高村冬季的$\varphi $（VOCs）/$\varphi $（NO_x）偏低有关,需要结合VOCs观测数据做进一步分析.      

支持向量机回归在臭氧预报中的应用

采用南京工业区2016年5月20日~8月15日这一高臭氧（O₃）期的O₃、O₃前体物和常规气象资料数据,利用支持向量机回归（SVMr）方法分别预报O₃的小时值、日最大值和最大8 h滑动平均值.结果表明,O₃小时值预报的相关系数（R²）为0.84,平均绝对误差（MAE）和平均绝对百分误差（MAPE）分别为3.44×10^-9和24.48,O₃前期浓度、紫外B波段辐射（UVB）和NO₂浓度是关键因子.O₃日最大值预报的主要因子是NO_x在07：00的浓度和UVB.预报O₃ 8 h时UVB和气温起重要作用.加入前体物项能够使O₃的预报精度提升10%~28%.与多元线性回归方法相比,SVMr对O₃浓度的预报有明显优势.     

南京地区一次臭氧污染过程的行业排放贡献研究

采用WRF-CHEM模式对南京地区春季一次臭氧(O_3)污染过程进行了模拟及行业排放贡献分析.此次O_3污染过程发生在2015年5月22—26日,南京地区一直处于地面高压控制的晴好天气之下,并于25日达到O_3污染的峰值.模拟与观测的一致性指数IOA达到0.89,表征本次O_3污染过程的模拟与观测结果的一致性较高.通过5类排放源(工业源、农业源、居住源、交通源、生物源)的敏感性试验,探究各行业排放源中O_3前体物对近地面O_3浓度的相对贡献.结果表明工业源在白天为持续正贡献,且在午后16:00时达到峰值,而交通源、居住源和农业源的贡献随气温的升高在白天由负贡献转为正贡献,并在18:00时左右达到峰值.在夜晚,O_3则主要通过交通源排放的大量NO进行滴定消耗.在高O_3浓度(≥200μg·m~(-3))时,各人为排放源均为正贡献,工业源的贡献最大,达到50μg·m~(-3),在低O_3浓度(200μg·m~(-3))时,交通源、居住源和农业源呈负贡献.生物源在人为排放源主导的南京城区O_3污染过程中的贡献几乎为零.考虑到O_3生成机制的复杂性,对于南京地区,减少工业源排放是控制O_3污染的关键.     

北京地区SO2、NOx、O3和PM2.5变化特征的城郊对比分析

2006-01-01～2006-12-31在北京上甸子区域大气本底站和城区宝联环境观测站连续观测了SO2、NOx、O3和PM2.5的浓度,分析了北京城区和郊区的季节变化及日变化的差异,并结合风向讨论了城区污染对于大气本底的影响.结果表明,①NOx、SO2浓度在采暖季城郊差异最大,城区是本底的4～6倍,城郊O3有一致的浓度变化.本底站PM2.5在4、5月达到100μg/m3以上,是年平均的2～3倍;②NOx和SO2的日变化在城区表现为双峰型,在09:00前后和22:00前后形成高值,郊区表现为单峰型,在22:00前后出现高值.郊区O3的日变化峰值滞后于城区大约2 h.PM2.5日变化规律表现得较不规则;③西南风条件下本底各污染物浓度明显受城区输送影响而升高,东北风条件下干洁气团的影响比较明显.     

重庆市北碚大气中PM2.5、NOx、SO2和O3浓度变化特征研究

重庆是我国西南工业重镇,但长期受大气污染困扰.利用全自动在线环境监测仪器,于2012年1月—2014年2月,对重庆市北碚区大气中的典型污染物PM2.5、NO_x、SO_2和O_3进行了观测研究.结果表明:重庆北碚大气首要污染物为PM2.5,2012和2013年平均浓度分别为(67.5±31.9)和(66.6±37.5)μg·m~(-3),是国家环境空气质量一级标准35μg·m~(-3)的1.9倍,两年超过国家二级标准的天数分别为119和126 d,年超标率均大于1/3;两年NO_x,SO_2及O_3的年平均浓度分别为(57.1±24.6)和(55.1±36.6),(43.1±24.0)和(35.0±21.9)及(31.1±24.9)和(48.5±37.4)μg·m~(-3).大气污染物浓度具有明显的季节变化特征,PM2.5和NO_x冬季污染最为严重,两年冬季平均值分别比两年年平均值高33.6%、59.6%和43.2%、8.5%;O_3表现为夏高冬低;SO_2春季最高且污染最轻.大气污染物日变化显示PM2.5和NO_x浓度呈双峰日变化形式,有早晚两个峰值,与城市交通高峰相对应.SO_2和O_3浓度呈单峰日变化,前者峰值出现在午前10∶00—12∶00大气对流层被打破之后,而后者峰值出现在午后16∶00局地光化学最强之时.消减各种污染源的颗粒物直接排放,消减气态污染物SO_2和NO_x的工业排放,消减机动车NO_x和VOCs等的排放,才有可能使重庆北碚的大气污染状况得到改善.     

廊坊市夏季臭氧体积分数影响因素及生成敏感性

基于廊坊市夏季近地面O_3体积分数及其前体物VOCs和NO_x体积分数数据,结合气温、风速风向、总云量和太阳辐射强度等气象资料,分析了O_3体积分数的日变化规律以及气象因素对其的影响;利用VOCs/NO_x比值法和EKMA曲线法分析了O_3的生成敏感性.结果表明:(1)廊坊市夏季O_3生成速率及其体积分数与太阳辐射强度为显著正相关,皮尔森相关系数r分别为0.61和0.48,其中O_3生成速率和太阳辐射强度都在12:00左右达到峰值,而O_3体积分数在16:00达到峰值,滞后太阳辐射强度峰值4 h;(2)O_3生成速率及其体积分数与气温呈正相关,皮尔森相关系数分别为0.44和0.68;与总云量呈负相关,皮尔森相关系数分别为-0.24和-0.45;(3)风向为偏西风、偏南风或东南风时,廊坊市夏季O_3体积分数易出现高值;(4)廊坊市夏季整体处于VOCs控制区,O_3体积分数的最优控制措施为短期内优先削减VOCs,中长期协同减排NO_x和VOCs.     

南京北郊大气臭氧周末效应特征分析

本研究根据2013-12-01~2014-11-30南京北郊臭氧(O_3)及其前体物(NO_x、CO、VOCs)的观测资料,分析了工作日与周末O_3、NO_x、CO和VOCs质量浓度变化的差异及成因.结果表明,南京北郊O_3具有明显的"周末效应":即工作日O_3质量浓度高于周末,前体物质量浓度的变化与之相反;O_3平均质量浓度分别为19.84μg·m~(-3)(冬季)、53.45μg·m~(-3)(春季)、57.17μg·m~(-3)(夏季)和40.43μg·m~(-3)(秋季),春季的周末效应较其它季节更为明显.NO_2/NO工作日与周末分别为3.63和3.46,工作日比周末高4.81%.工作日O_3累积时间更长,O_3累积速率更快,大气氧化性更强,是工作日O_3质量浓度高于周末的原因.VOCs、NO_x、NO和NO_2与O_3质量浓度的相关性均呈现出工作日大于周末的特点.     

大气O3浓度升高对2种基因型矮菜豆根际微生物的影响

在模拟的大气臭氧浓度升高环境中,用磷脂脂肪酸方法（PLFA）分析大气臭氧浓度升高和接种丛枝菌根（AM）真菌对臭氧敏感性不同的2种基因型矮菜豆（臭氧敏感性：S156;臭氧耐受性：R123）根际和菌丝际微生物量及群落结构的影响,旨在明确大气臭氧浓度变化对植物根际微生物的影响,为全面评价臭氧浓度升高对土壤-植物生态系统的影响...