一次污染物对臭氧生成的影响研究

利用OZIPR模式模拟研究一次污染物对φ(O₃)的影响,研究设计3组比较方案:VOC和NO_x初始浓度比,VOC和NO_x排放比以及VOC排放中各组分所占比例的变化对臭氧生成浓度的影响.结果表明:随着VOC与NO_x初始浓度比和排放比的增大,φ(O₃)增长速率提高,其最大值出现时间提前,并且呈现先上升后下降的变化规律.结合O₃等浓度线分析认为,深圳市O₃污染属于VOC敏感型,控制VOC是控制φ(O₃)的有效途径.改变VOC组分的研究表明,控制VOC排放时应重点控制含乙烯、二甲苯、三甲苯较多的污染源.      

徐州市臭氧污染特征及前体物协同控制策略分析

近年来大气臭氧污染问题凸显,但臭氧前体物及其效应复杂,控制难度大.为探究徐州市臭氧污染特征,掌握臭氧前体物的作用机理,实现多种前体物协同优化控制,本研究基于国控点、省控站点、网格点2018—2021年及2022年4—6月的多要素监测数据进行了全面剖析及减排效应模拟.结果表明：(1)徐州市复合污染变化特征表现为PM_2.5波动下降,臭氧污染整体逐年加重的趋势,臭氧作为首要污染物出现时间提前、时间持续变长,以臭氧为首要污染物的超标天数已超过PM_2.5;(2)根据臭氧小时变化特征,其日变化呈“单峰型”,臭氧2022年6月峰值时间较2018—2021年6月推后1 h,不同臭氧浓度下源排放强度和光化学反应对臭氧的影响显著,高温时臭氧前体物VOCs浓度明显高于平均值;(3)基于观测的模型(Observation-Based Model, OBM)模拟结果显示,单独减排NO_x或VOCs降低臭氧污染难度较大,在徐州地区VOCs与NO_x的削减比例不低于1.8∶1才能达到臭氧前体物协同控制的效果;(4)在当前VOCs来源...     

西安市加油站挥发性有机物排放及其影响的数值模拟研究

目前,挥发性有机物（VOC）对臭氧等大气污染的贡献持续受到关注,各地陆续出台包括限制加油站排放在内的VOC管控举措.西安市作为汾渭平原特大城市,机动车保有量大、加油需求量大,加油站排放的VOC污染不容忽视.为更科学地了解加油站VOC排放对臭氧、二次有机气溶胶的影响,为加油站管控和治理方案提供科学依据,本文在调研的基础上结合稀疏矩阵排放模型SMOKE构建了网格化的西安市加油站VOC排放源,并采用空气质量模式WRF-CAMx敏感性数值模拟试验研究了加油站VOC排放对夏季臭氧、二次有机气溶胶浓度的影响.结果表明：（1）考虑加油站VOC排放后,敏感性控制试验所模拟的2018年7月臭氧（O₃）、二次有机气溶胶（SOA）浓度略高于无加油站VOC排放的基准情景试验模拟结果;（2）与基准情景试验类似,考虑加油站VOC排放控制试验模拟的2018年7月O₃浓度日变化呈单峰型分布特征;二次有机气溶胶（SOA）浓度的日变化特征为上午浓度较高且出现浓度峰值,而下午浓度水平整体降低,在晚上浓度又逐渐攀升;（3）敏感性数值试验结果表明,仅考虑西安市加油站排放VOC对空气质...     

基于前体物多情景排放的兰州市2030年夏季臭氧预测

近年来,兰州市夏季臭氧污染问题日渐凸显,已成为影响当地环境空气质量达标的首要污染因子和制约环境空气质量持续改善的突出短板.解决臭氧污染问题需结合城市经济发展的实际情况定量评估前体物减排量并提出切实可行的减排对策,为环境管理的中长期规划提供科学依据.在2015年本地排放清单的基础上,通过情景分析法预测了兰州市2030年3种梯度城市发展与污染控制情景下臭氧的两类主要前体物氮氧化物（NO_x）和挥发性有机物（VOCs）的排放量,利用WRF-Chem模型对不同情景下的2030年夏季臭氧污染程度进行了数值模拟,分析了臭氧浓度与生成敏感性的时空变化情况,并提出了兰州市臭氧前体物的总量控制参考和针对不同行政区的减排对策建议.结果表明,3种不同的城市发展与污染控制情景下兰州市2030年NO_x排放量为4.57×10⁴～12.14×10⁴ t, VOCs排放量为5.30×10⁴～7.69×10⁴ t, NO_x排放可通过调整能源结构,加强末端治理和限制机动车...     

应用OBM模型研究广州臭氧的生成过程

应用基于观测的模型(OBM)研究了广州及其周边地区2000年夏、秋季臭氧生成过程的相对敏感性.在分析2000年7,11月广州市环境保护研究所及其下风向的花都和新垦地区臭氧及其前体物浓度变化和相互关系基础上,应用OBM模型对上述地点的光化学反应过程进行了初步的模拟分析,以讨论这一地区的光化学反应类型.研究表明:7月广州市环境保护研究所RIR(AHC)>RIR(NO),臭氧生成处于VOC控制,下风向的花都RIR(NO)>RIR(AHC),臭氧生成处于NO_x控制;11月广州市环境保护研究所RIR(AHC)>RIR(NO),臭氧生成处于VOC控制,下风向的新垦RIR(NO)>RIR(AHC),臭氧生成处于NO_x控制.该模拟结果与该地区的相关空气质量模型研究结果具有可比性.      

黄河三角洲典型城市夏季臭氧污染特征与敏感性分析

为探究黄河三角洲代表性城市东营市夏季环境空气臭氧(O₃)污染成因,利用2021年6月东营市大气超级站监测数据与基于观测的化学盒子模型(OBM),较为全面地分析了O₃污染特征与O₃生成敏感性机制,并开展了前体物减排效果评估. 结果表明:①2021年6月东营市O₃污染较严重,O₃污染天〔日最大8 h平均O₃浓度值(MDA8-O₃)≥160 μg/m3〕占比达50.0%,MDA8-O₃、挥发性有机物(VOCs)和氮氧化物(NO_x)浓度平均值较非污染天分别升高70.0%、10.4%和7.6%. ②O₃污染天呈高温、低湿的特点,O₃浓度与温度的相关性在污染天显著增强. ③基于本地化的O₃生成潜势计算表明,与非污染天相比,污染天异戊二烯、乙烯和甲苯对O₃生成潜势的贡献分别增加了114.3%、68.6%和38.2%. ④污染天O₃本地净生成速率明显升高. O₃生成处于VOCs-NO_x协同控制区,减少VOCs和NO_x排放均可有效降低O₃生成. 研究显示,现阶段东营市应实施VOCs/NO_x协同减排比例大于或等于1∶1的减排策略,污染天(尤其是夜间)应加大NO_x及VOCs减排力度,减轻污染天温度升高及植物源排放增加等不可控因素对O₃污染的影响.      

基于CMAQ/ISAM空气质量模型的北京市夏季臭氧来源解析研究

为了解北京市夏季臭氧(O₃)污染的特征与来源,采用区域空气质量模型(CMAQ)的综合源解析功能(ISAM)对北京市2019年6月不同区域的近地面O₃浓度及其来源贡献进行了数值模拟计算,量化了北京市、天津市、河北省、京津冀以外省份以及全球背景共14类NO_x和VOCs排放源对北京市不同区域O₃污染的贡献. 结果表明:①北京市不同地区O₃及其前体物来源存在显著差异,城区及近郊区NO_x和VOCs均主要来自于北京市本地排放,本地源排放对城区及近郊区的NO_x贡献(39.7%~46.4%)显著大于对远郊区的贡献(19.9%~38.8%),本地源排放对城区及近郊区的VOCs贡献(51.1%~75.8%)大于对远郊区的贡献(19.5%~39.6%). ②远郊区NO_x和VOCs浓度更易受非本地排放的输送影响. ③O₃主要来源于包括模拟区域外以及全球背景的边界传输贡献,边界传输对北京市不同受体区域的贡献均大于52.6%. ④北京市本地源排放对城区及近郊区O₃的贡献(6.8%~18.3%)大于对远郊区的贡献(2.4%~7.6%),京津冀以外源区的排放对北京市远郊区的贡献(5.2%~6.4%)大于对城区及近郊区的贡献(2.7%~4.4%),说明本地排放对远郊区影响相对较小,远郊区O₃浓度易受北部燕山山脉和太行山的阻隔影响. 因地理位置及地形原因,河北省不同源区对北京市不同区域O₃浓度的贡献存在一定差异. 研究显示,控制北京市夏季O₃污染应综合考虑城区与郊区O₃来源的差异性,做好周边区域的联防联控.      

我国重点行业氮氧化物管控现状及减排策略

氮氧化物(NO_x)减排对于我国细颗粒物(PM_2.5)与臭氧(O₃)复合污染的协同控制至关重要.本文对我国重点行业NO_x管控现状和减排策略进行了综述与展望.研究表明,我国NO_x排放主要来源于工业炉窑和柴油机尾气,其中工业烟气NO_x排放主要来源于钢铁、建材和有色等行业;柴油机NO_x排放主要来源于柴油车、非道路移动机械与船舶.NO_x减排策略主要包括技术措施和政策措施,其中技术措施主要包括清洁燃烧,如低氮燃烧、废气再循环、清洁燃料替代等,以及后处理净化技术,如选择性催化还原技术、选择性非催化还原、臭氧氧化吸收等;政策措施主要包括提升NO_x排放标准,加强排放智能监测监管,布局新能源相关技术等.研究显示：现阶段,机动车和非电行业的NO_x减排仍有较大空间;未来,在“碳达峰碳中和”背景下,通过发展大气污染物和温室气体的协同控制技术,将进一步深度减排NO_x,实现PM...     

2019年7月石家庄市O3生成敏感性及控制策略解析

基于石家庄市2019年7月近地面污染物和气象观测数据,分析夏季O₃污染状况及其影响因素;结合WRF-CMAQ模式和O₃浓度等值线（EKMA曲线）,探究不同区域O₃-VOCs-NO_x的非线性响应关系,旨在探究最佳的前体物减排方案.结果表明,观测期间,石家庄市市区MDA8 O₃超标率高达70.9%.污染天期间,伴随着高温、低湿、小风,且以南风和东南风为主.石家庄市市区属于VOCs控制区,郊县为NO_x和VOCs协同控制区.在臭氧污染时段,市区在仅削减NO_x排放,且削减比例超过50%时,持续减排NO_x使得O₃浓度呈逐渐下降趋势.在非臭氧日时段,市区在VOCs和NO_x的削减比例大于1倍时,O₃浓度才不会出现反弹.对于市区应考虑以仅削减VOCs为先;对于郊县区域而言,不同的NO_x和VOCs削减比例下,O₃浓度均会下降...     

深圳市2022年春季新冠疫情管控期间空气质量分析

短期减排是我国城市应对大气污染事件的重要应急管控手段,但短期减排的效益尚未得到完善分析.2022年3月14～20日,广东省深圳市为抑制新冠疫情传播实施了全市管控,为评估短期减排对华南城市春季空气质量的影响提供独特机会.结合深圳市高精度环境空气质量监测与气象观测等多源数据,分析了深圳市管控期间前后的空气质量变化.此次管控前和管控期中均有部分日期天气形势静稳,局地污染水平主要反映本地排放,有利于分析本地减排的影响.观测与WRF-GC区域化学模拟都表明,与珠三角周边城市相比,深圳市管控期间由于市内交通源排放显著减少,深圳市二氧化氮(NO₂)浓度降低(-26±9.5)%,可吸入颗粒物(PM₁₀)浓度降低(-28±6.4)%,细颗粒物(PM_2.5)浓度降低(-20±8.2)%,但臭氧(O₃)浓度无显著变化[(-1.0±6.5)%].TROPOMI卫星观测的甲醛和二氧化氮柱浓度数据对比表明,2022年春季珠三角臭氧光化学主要受挥发性有机物(VOCs)浓度控制,对氮氧化物浓度降低不敏感,反而可能因氮氧化物对臭氧滴...     

深圳地区臭氧污染来源的敏感性分析

利用美国EPA开发的区域多尺度空气质量模式CMAQ对2008年8月发生在深圳地区的臭氧污染过程进行模拟,运用源敏感性识别工具DDM-3D分析深圳本地排放源及周边地区排放源对深圳地区臭氧污染形成的敏感性.研究表明,VOCs人为源排放对深圳臭氧形成敏感度高,控制深圳臭氧污染的关键在于控制VOCs人为源排放,控制重点应放在化学品/橡胶/塑胶、印刷、电子产品制造、家具、玩具、制鞋、建筑涂料使用、家用溶剂等方面;深圳的臭氧污染具有区域特征,在不利天气条件下,需与周边城市协调控制才能达到8h平均浓度120μg/m3的目标.     

舟山市臭氧污染分布特征及来源解析

臭氧及其前体物在环境空气中传输和反应过程复杂,本研究利用舟山市国控点2014年的监测数据对臭氧污染时空分布开展了统计分析,并利用CMAQ (community multiscale air quality)模型模拟了舟山市2014年臭氧污染形成,选用ISAM(integrated source apportionment method)源追踪算法计算来源贡献率.结果表明,舟山市春秋季节的臭氧浓度相对较高,浓度高值出现在午后13:00～15:00.普陀站的臭氧平均浓度最高而位于中心城区的临城站最低.臭氧总体浓度不高,但易出现单日浓度高值,其中5月臭氧超标率最高.舟山市本地臭氧形成主要受VOCs浓度控制,而源解析结果表明舟山市全年外来源占总贡献的69. 46%.本地源中,工业燃烧源、工艺过程源、道路移动源、非道路移动源的贡献率相差不大,且表现出显著的港口城市特征,船舶源、石化源、储运源分别占总贡献的4. 45%和1. 01%和1. 80%.控制臭氧污染应采取周边区域联防联控的措施,以VOCs排放源为主,不同来源协同调控的措施.     

莆田市O3污染来源解析模拟研究

福建省莆田市作为典型的海滨城市,自2015年以来以O₃为首要污染物的天数逐年增加.为了制定科学有效的减排措施,减轻莆田市的O₃污染,以2016年莆田市O₃污染高发的7—9月为研究时段,通过观测数据分析、空气质量模型敏感性分析和O₃来源追踪方法分析了莆田市近地面O₃生成控制区,以及O₃及其生成前体物NO_x与VOCs的区域和行业来源.结果表明:①莆田市西部地区为NO_x控制区,而东部沿海地区则为VOCs控制区.②莆田市ρ（NO_x）与ρ（VOCs）主要来自本地排放贡献,二者本地排放的贡献率分别为69.4%与64.2%,而本地排放对莆田市ρ（O₃）的贡献率仅为21.0%,福建省福州市和泉州市对莆田市ρ（O₃）的贡献率之和为37.6%,外来输送贡献率较大的为浙江省,其贡献率为11.6%.莆田市O₃的外来输送不仅发生在ρ（O₃）较高的时段,在ρ（O₃）较低的时段也占了很大的比例.③莆田市工业源对本地排放ρ（O₃）贡献率最大,达57%,其次是机动车源.④通过敏感性时间序列分析得出,同时削减10%的NO_x和VOCs排放,能使莆田市国控点位平均ρ（O₃）峰值下降约5 μg/m3.研究显示,莆田市NO_x与VOCs主要来自本地排放,O₃受外来输送影响较大,推进本地工业NO_x和VOCs污染的治理与加强机动车尾气的污染控制是减轻本地O₃污染的有效方法.      

Observation and analysis of atmospheric volatile organic compounds in a typical petrochemical area in Yangtze River Delta, China

Volatile organic compounds (VOCs) are a kind of important precursors for ozone photochemical formation. In this study, VOCs were measured from November 5th, 2013 to January 6th, 2014 at the Second Jinshan Industrial Area, Shanghai, China. The results showed that the measured VOCs were dominated by alkanes (41.8%), followed by aromatics (20.1%), alkenes (17.9%), and halo-hydrocarbons (12.5%). The daily trend of the VOC concentration showed a bimodal feature due to the rush-hour traffic in the morning and at nightfall. Based on the VOC concentration, a receptor model of Positive Matrix Factorization (PMF) coupled with the information related to VOC sources was applied to identify the major VOC emissions. The result showed five major VOC sources: solvent use and industrial processes were responsible for about 30% of the ambient VOCs, followed by rubber chemical industrial emissions (23%), refinery and petrochemical industrial emissions (21%), fuel evaporations (13%) and vehicular emissions (13%). The contribution of generalized industrial emissions was about 74% and significantly higher than that made by vehicle exhaust. Using a propylene-equivalent method, alkenes displayed the highest concentration, followed by aromatics and alkanes. Based on a maximum incremental reactivity (MIR) method, the average hourly ozone formation potential (OFP) of VOCs is 220.49?ppbv. The most significant source for ozone chemical formation was identified to be rubber chemical industrial emissions, following one by vehicular emission. The data shown herein may provide useful information to develop effective VOC pollution control strategies in industrialized area.     

The traffic emission and its impact on air quality in Guangzhou area

A comprehensive field measurement was set up in Guangzhou City of China and the key was placed on NOx and O3 pollution. The results indicated that the average driving speed of vehicle was only 14 km/h in downtown with high frequency of idle and acceleration. Upward fluxes of CO and NO were observed in Dongfeng street. NOx annual mean concentration in urban area increased year by year, and NOx was identified as the most important pollutant since 1995. Photochemical smog pollution was serious in general,spatial and seasonal distribution of O3 was observed. O3 concentration was kept in a high level in autumn, and its formation was restrained in summer due to frequent thunderstorm and high humidity. The numerical simulation showed the average concentration     

成都市2017年夏季大气VOCs污染特征、臭氧生成潜势及来源分析

为评估成都市2017年夏季（6-8月）开展的臭氧防治行动措施对空气质量的改善效果,采用在线监测系统对成都市环境空气中VOCs物种进行监测,对比分析VOCs污染特征、OFP（臭氧生成潜势）,并利用PMF（正矩阵因子法）模型对VOCs主要来源进行解析.结果表明:2017年8月$φ$（VOCs）平均值为31.85×10-9,比2016年同期下降了32%,其中,$φ$（芳香烃）和$φ$（卤代烃）平均值下降最为明显.$φ$（VOCs）日变化呈双峰型,分别在每日09:00和23:00左右达峰值,臭氧防治行动期间$φ$（VOCs）月均小时值低于2016年同期.VOCs的OFP敏感性物种以烯烃为主,占总VOCs OFP贡献的48%.2017年8月成都市OFP为61.89×10-9,比2016年同期下降44%.VOCs源解析结果发现,2017年8月油气挥发源、有机溶剂使用源、工业源、生物质燃烧源等排放占比均有所下降,而机动车排放源和天然源的排放占比增加.研究显示,成都市2017年夏季臭氧防治行动对成都市大气VOCs排放有明显的控制效果.      

气候变化对长三角臭氧污染影响的数值模拟研究

目的研究气候变化对污染物浓度的影响,进而了解其对环境空气质量的影响。方法利用WRF-Chem模拟2014年1月、7月(代表现在)和2050年1月、7月(未来)长三角地区的气象要素和空气质量的数据,研究气候变化对该区域臭氧浓度的影响。结果在夏季,未来(2050年7月)与现在相比(2014年7月),整个长三角区域的臭氧浓度变化幅度较小,约为-0.09×10~(-9),且呈现出北部增加,南部减少的趋势,在长三角北部的陆地地区,臭氧浓度增加达到极大值(15.0×10~(-9))。在冬季,与2014年1月的数据比较,未来(2050年1月)整个长三角地区臭氧比现在降低约7.9%,其中在上海以东洋面上减少达到极值(-25.1%)。结论在夏季,导致长三角北部地区臭氧浓度升高的主要原因是太阳辐射量的增加、VOC和NOx浓度的升高、边界层高度的降低以及增强南风的输送有关。长三角南部地区臭氧浓度的减少,主要原因是其太阳辐射的减少以及风速的增加。在冬季,在南通、上海以东洋面上臭氧减少的幅度较大,这与温度的降低、辐射的减少以及NOx浓度的增加有关。长三角南部区域的臭氧浓度有所增加,这与该区域太阳辐射的增加以及区域范围内的输送有关。在制定臭氧控制策略时,应该考虑未来气候变化的影响。     

2015～2018年太原市臭氧污染特征分析

基于太原市2015年1月~2019年2月的空气质量监测数据,分析了太原市近地面臭氧浓度变化特征。结果表明:2015~2018年太原市臭氧年平均浓度为78.42、82.33、95.87、103.77μg/m 3,臭氧浓度存在加速上升趋势;臭氧浓度逐日变化范围为5~270μg/m 3,共有181 d超过GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(160μg/m 3),超标时段主要集中于5~8月份;臭氧浓度日变化呈单峰型分布,峰值与谷值时段分别为14∶00~16∶00和6∶00~7∶00;臭氧浓度有明显的月变化规律,峰值与谷值时段分别为6~7月和1月、12月;臭氧浓度还表现出显著的季节变化规律,按浓度高低依次排序为夏季、春季、秋季和冬季;臭氧浓度与NO 2、CO、PM 2.5浓度呈负相关性。     

珠江三角洲大气面源排放清单及空间分布特征

估算了珠江三角洲地区2006年大气面源污染物的排放清单,并利用2006年珠江三角洲人口分布栅格数据作为代用空间分配权重因子,建立了该地区大气面源3km′3km的SO2、NOx、PM10和VOC网格化排放清单.结果表明,2006年珠江三角洲大气面源排放的SO2为1.12′105 t, NOx为5.25′104 t, PM10为1.6′105 t, VOC为3.14′105 t.SO2、NOx和PM10排放量较大的区域集中在广州市区、佛山、东莞和中山,而VOC排放量较大的区域位于广州市区、东莞和深圳.