西宁近郊大气氮干湿沉降研究

本研究在青海省西宁市城郊二十里铺莫家泉湾气象站开展了完整的2年(2014和2015年)大气无机氮干沉降和混合沉降(湿沉降加部分干沉降)监测.干沉降估算通过被动采样器采集的NH_3和NO_2浓度和Geos-Chem全球化学模式模拟的气体干沉降速率相乘获得;混合沉降的测定采用雨量器.结果表明,气态NH_3和NO_2年均浓度分别为8.8μg·m-3和19.6μg·m-3,且2015年NH_3月均浓度显著高于2014年.NH_3浓度的季节变化呈现春夏高、秋冬低的特征,而NO_2浓度季节变化幅度较小.降水中NH_4~+-N和NO-3-N年均浓度为2.2 mg·L~(-1)和1.8 mg·L~(-1),秋季降水NH_4~+-N浓度比其他季节低55%,而NO-3-N浓度在秋冬季比春夏季高约26%.气态NH_3和NO_2的干沉降量分别为9.0 kg·(hm~2·a)~(-1)和2.8 kg·(hm~2·a)~(-1),降水中NH_4~+-N和NO-3-N的混合沉降量分别为7.6 kg·(hm~2·a)~(-1)和6.2 kg·(hm~2·a)~(-1).还原态氮(NH_3和NH_4~+-N)在氮沉降中占主导地位.大气氮素总沉降(干沉降加混合沉降)量为25.6 kg·(hm~2·a)~(-1),为城郊农田提供重要的环境养分;但这一氮素输入量超过了陆地生态系统氮沉降临界负荷[10~20 kg·(hm~2·a)~(-1)],意味着研究区周边林地(如北山)和水体生态系统面临"氮饱和"的环境风险.     

重庆主城区降水中重金属的分布特征及其沉降量

于2011年12月~2012年11月,在重庆主城区设置了3个采样点,利用湿沉降自动采样器收集降水样品,用ICP-MS对样品中13种重金属进行分析,并通过引入富集因子,研究了重庆主城区降水中重金属含量分布特征、污染水平及沉降量.结果表明,重庆主城区降水中大部分重金属元素的含量水平和年沉降量高于国内其他城市和国外一些地区,其中,Cd、Pb、As含量和沉降量分别为0.55μg·L-1和0.44 mg·(m2·a)-1、37.94μg·L-1和30.25 mg·(m2·a)-1、5.65μg·L-1和4.50mg·(m2·a)-1,相对较高.另外,重庆主城区降水中重金属含量和沉降量空间差异不大,但都有明显的季节差异,含量在秋季和冬季出现较大值,而沉降量在春季和夏季出现较大值.富集因子计算结果显示,多种重金属元素的富集因子相对较高,其中Cd和Se的富集因子分别为1 740和4 133,污染较为严重.     

北京城区大气金属元素干湿沉降特征

为研究北京市大气中金属元素的干湿沉降特征,评估不同观测方法的差异性,于2014年5月至2015年4月在北京城区同步采集了混合沉降和湿沉降样品.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了样品中19种金属(Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Sb、Tl、Th和U)的浓度.结果表明,混合沉降样品中各金属浓度[7 160.68μg·L~(-1)(Ca)～0.02μg·L~(-1)(Th)]普遍高于湿沉降样品[4 237.74μg·L~(-1)(Ca)～0.01μg·L~(-1)(Th)].两种样品中相同金属的富集因子差异较小,其中Cu、As、Tl、Zn、Cd、Se和Sb的富集因子均大于100,表明这些重金属主要来自人为污染源.气团轨迹分析表明,北京城区降水过程主要受偏南气团的影响,其中来自西南气团的降水样品中Ca、Mg、Fe、Al、Cu、Mo、U和Th等金属浓度较高,而来自南部的气团K、Zn、Mn、Sb、Cd和Tl等金属浓度较高.观测期间大气中金属元素的混合沉降通量变化于3 591.35 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01 mg·(m~2·a)~(-1)(Th),湿沉降通量变化于1 847.78 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).混合沉降与湿沉降差减得到19种金属的干沉降通量变化于1 743.57 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).大气颗粒物的粒径大小对金属的干湿沉降过程具有重要影响.     

内蒙古温带草原氮沉降的观测研究

在内蒙古太仆寺旗对温带草原地区的氮沉降进行了为期1 a(2011年11月～2012年10月)的观测.在线分析大气NH3和NO2浓度,用CMAQ模型计算的干沉降速率计算了气体干沉降量;采集降水、降尘和穿透雨样品并测定NH4+和NO3-浓度,分别得到湿沉降、颗粒物干沉降和穿透雨沉降量.观测结果表明该地区的氮沉降量已经高达3.43 g.(m2.a)-1,有可能对草原生态系统产生危害.其中,湿沉降占44%,气体干沉降占38%,颗粒物干沉降占18%.干沉降对氮沉降的贡献大于湿沉降,必需重视干沉降的测定,而穿透雨沉降明显小于总沉降,说明穿透雨法不适合于草原地区.从组分上看,还原态氮(包括NH4+和NH3)对氮沉降的贡献为71%,而氧化态氮(NO3-和NO2)的贡献仅29%,因此在控制氮沉降时,不应只针对NOx排放进行削减,NH3减排同样重要.     

重庆市铁山坪2001~2010年酸沉降变化

我国"十一五"期间实现了全国二氧化硫(SO2)排放总量削减10%以上的目标,但氮氧化物(NO x)排放量仍持续增长.为了评估排放的变化对酸沉降控制的效果,2001~2010年在重庆铁山坪连续开展了10 a的穿透水观测,结果表明该地区硫沉降有明显的下降趋势,而氮沉降有明显的上升趋势,总体上酸沉降有所下降.以上趋势和重庆市同期SO2排放量有所下降而NO x排放量持续增长的趋势是一致的,这表明我国酸沉降控制取得一定的效果.但是,2010年重庆铁山坪的穿透水硫沉降量和氮沉降量分别达到9.9 keq·(hm2·a)-1和4.5 keq·(hm2·a)-1.如果以此作为总沉降量的近似,将可能存在硫沉降被高估28%,氮沉降被低估50%的不确定性.以上硫沉降和氮沉降水平均达到甚至超过欧美在历史上酸沉降最严重时期的水平,表明重庆地区的酸沉降问题依然严重.     

重庆缙云山降水中不同形态汞的含量及其沉降量

于2013年4月至2014年3月连续1 a,利用湿沉降自动采样器采集了重庆缙云山的雨水样品,分析了样品中不同形态汞的含量,并计算其沉降量.结果表明,降水中总汞(THg)、溶解态汞(DHg)、颗粒态汞(PHg)、活性汞(RHg)、总甲基汞(Me Hg)、溶解态甲基汞(DMe Hg)、颗粒态甲基汞(PMe Hg)的含量范围分别为7.47~120.11、2.51~43.03、2.28~77.99、0.14~15.14、2.58×10-2~101.62×10-2、0.30×10-2~72.29×10-2、1.45×10-2~63.55×10-2ng·L-1.在计算各形态汞体积加权平均含量(VWM)的基础上,分别算出其年沉降通量为:42.71、23.51、19.20、5.87、0.61、0.34、0.27μg·(m2·a)-1.Me Hg占THg的比例是0.07%~3.79%(平均1.34%),而PHg占THg的比例以及PMe Hg占Me Hg的比例分别是10.49%~89.30%(平均49.95%)、4.31%~98.86%(平均43.14%).除Me Hg外,其它形态汞的含量和沉降量都表现出了明显的季节变化特征,THg、DHg、PHg的含量均为冬季最高而夏季最低,RHg的含量在春冬季明显高于秋夏季.THg、DHg、Me Hg、DMe Hg的沉降量与降雨量具有相同的季节变化趋势,均为春季夏季秋季冬季,RHg的沉降量也是春季最大,而冬季最小.缙云山大气汞沉降不仅受到降雨量、降雨频率以及其它气象条件的影响,也受到了人为活动的干扰.     

珠江三角洲地区硫和氮沉降临界负荷研究

通过实地采集土壤样品和测量其矿物组成,收集植被和大气沉降等数据,应用稳态质量平衡(SMB)法和ArcGIS,计算得到了珠江三角洲地区硫沉降和氮沉降临界负荷及其超临界负荷.结果表明,珠江三角洲地区当前硫沉降临界负荷呈现东高西低的态势,高值区分布于惠州大部、广州中北部、东莞和中山南部地区,其临界负荷值大于15.0 keq·(hm2·a)-1;低值区包括江门大部、肇庆大部和深圳部分地区,其临界负荷值小于2.0 keq·(hm2·a)-1.氮沉降临界负荷在1.0~2.5 keq·(hm2·a)-1范围,小于1.0 keq·(hm2·a)-1出现在肇庆等地区.当前硫沉降超过临界负荷的区域较少,但大部分区域氮沉降超过了其临界负荷;未来随着大气颗粒物浓度的降低硫沉降临界负荷将下降,将出现大片硫超临界负荷区.因此,当前珠江三角洲地区应加大氮沉降控制的力度,未来在控制大气颗粒物的同时应特别注重硫沉降的协调控制.     

沿海城市降水中总汞及汞同位素特征研究

大气汞沉降是汞从排放源进入地表系统最主要的迁移途径,利用汞同位素追踪汞在大气中的迁移转化规律及潜在来源对研究汞的生物地球化学循环具有重要意义.本研究于2012—2013年对厦门市小坪、坂头、鼓浪屿和洪文站点降水中总汞(THg)浓度和汞同位素的变化特征进行了研究.结果表明,厦门降水中THg浓度为1.0～59.4 ng·L~(-1),大气THg湿沉降量为13.1μg·m~(-2)·a~(-1).厦门冷、暖季降水中THg浓度相当,但由于暖季丰沛的降水量,导致暖季THg的湿沉降量约为冷季的2.5倍.降水样品中均表现出负的偶数汞同位素质量分馏(δ~(202)Hg,-2.2‰～-1.5‰)、正的奇数汞同位素非质量分馏(Δ~(199)Hg,0.08‰～0.22‰),以及轻微偏正的偶数汞同位素非质量分馏(Δ~(200)Hg,0.01‰～0.07‰).厦门降水中奇数汞同位素非质量分馏是大气汞液相光致还原反应的结果.偶数汞同位素非质量分馏不明显与其处于较低的纬度有关.厦门降水中δ~(202)Hg接近于厦门当地及贵州燃煤烟气中的δ~(202)Hg值,表明厦门降水中汞可能受到本地或传输过来的燃煤排放的影响.     

三峡水库蓄水至135 m后坝前及香溪河水域溶解无机汞分布特征研究

根据2004年8月在长江三峡水库坝前及香溪河水域对溶解无机汞浓度观测结果,分析了三峡水库蓄水至135 m(135～139m)1a后溶解无机汞的变化,初步探讨了影响溶解无机汞变化的因素,估算了蓄水对河流输送汞的影响.结果表明,三峡库区干流河段平均浓度为22.7ng·L-1,范围为未检出至82.6ng·L-1.较高浓度区主要集中在20m以浅的水体;香溪河溶解无机汞浓度与干流基本相当,平均浓度为18.0ng·L-1,浓度范围为未检出至61.4ng·L-1.蓄水后,溶解无机汞浓度显著升高,数量可观的汞将随着泥沙的沉降而滞留库区,值得关注和进一步深入研究.     

硫自养反硝化处理高含氟光伏废水可行性

为了研究硫自养反硝化处理高含氟光伏废水的可行性,室温(20~25℃)下,采用驯化后的硫自养反硝化生物膜反应器,探究了不同进水F-浓度对硫自养反硝化脱氮效能的影响.结果表明,当进水F-浓度为0~700 mg·L~(-1)时,随着F-浓度的提升,反应器的脱氮效能逐渐提升,且当F-浓度为700 mg·L~(-1)时,可获最大TN去除速率1.0 kg·(m3·d)-1.当进水F-浓度在700~900 mg·L~(-1)时,经短期驯化,TN去除速率可稳定在0.81~0.87 kg·(m~3·d)~(-1).当进水F-浓度提升至900 mg·L~(-1)以上时,反应器的TN去除速率随进水F-浓度的提升而下降,最低至0.4~0.5 kg·(m~3·d)~(-1).以光伏废水为研究对象,在进水F-浓度为800 mg·L~(-1)左右,进水NO_3~--N浓度为390~420 mg·L~(-1),HRT为8.8 h的条件下,经50 d运行后,获得稳定的脱氮效能,TN去除速率为1.1 kg·(m~3·d)~(-1),出水TN为15~25 mg·L~(-1),达到污水接管排放标准.采用传统反硝化工艺和硫自养反硝化工艺脱氮处理光伏废水的成本分别为2.468元·t~(-1)和2.072 8元·t~(-1),硫自养反硝化工艺更节约脱氮处理成本.     

东亚地区不同天气下的硫沉降分布

利用欧拉型硫沉降模式分析3个个例,讨论了东亚地区不同天气条件下硫总沉降、干沉降和湿沉降。不同天气条件下硫沉降的分布不同。干沉降与污染源的分布有很好的相关性,而总沉降的分布除决定于排放量外,还明显受到降水场分布的影响。24h硫沉降量一般为1.0～10.0mg/m²,最大可达32mg/m²,干沉降量的值为1.0～5.0mg/m²,最大值为14.8mg/m²,湿沉降量的值为0.5～7.0mg/m²,强降水区附近可达22mg/m²。     

东亚地区的硫沉降特征分析

利用一个硫沉降模式讨论了东亚地区的硫沉降特征。大多数地区,干沉降是硫沉降的主要形式,在降水区,湿沉降可占总沉降的20%~95%。干沉降以SO₂的沉降为主,SO₂的干沉降占总干沉降的70%~90%。降水引起的湿沉降主要是SO₄2-的沉降,SO₄2-的湿沉降量一般为SO₂湿沉降量的1~9倍。干沉降与排放量之比的大值区与排放的大值区相对应,但其中心与排放的大值中心不重合,而是在其附近。      

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

大气沉降向华中丘陵区稻田输入硫通量的观测

选取我国华中丘陵区的湖南省长沙县一个典型水稻种植区,对2015与2016年2年雨水样中的SO₄²-S和大气SO₂的沉降量进行监测,分析雨水中SO₄^2-、NO₃^-的关系,解析大气硫沉降的主要来源.结果表明,研究区大气中SO₂-S和雨水中SO₄^2--S的年均浓度分别为8.5 μg/m³和1.1mg/L,大气硫沉降年均总量为26.8kgS/（hm²·a）,其中年均降雨混合沉降量18.2kgS/（hm²·a）,年均干沉降量为8.6kgS/（hm²·a）.研究区域硫素干、混合沉降量存在明显的季节差异,硫素混合沉降春季高于夏、秋、冬季,而硫素干沉降冬季高于春、夏、秋季.雨水中NO₃^-/SO₄^2-的质量比大多小于1,表明研究区大气硫素主要来自固定污染源（燃煤）.华中丘陵区稻田具有较高的硫沉降,但硫沉降量已较21世纪初出现了较大幅度下降,农业生产中需要根据农田硫素收支状况酌情补充硫肥来保证作物高产稳产.     

AERMOD模型在土壤环境影响预测中的应用

目的分析以大气沉降为主的土壤影响预测及评价。方法采用AERMOD模型进行有机废气干沉降量、湿沉降量、总沉降量的计算。结果该区域内甲苯干沉降量占总沉降量比在97%～99%之间,湿沉降对总沉降量的贡献值很小,甲苯在该区域干沉降过程沉降速度范围为0.0003～0.0033 m/s,平均沉降速度为0.0016 m/s。结论以甲苯为代表的有机废气大气沉降计算主要以干沉降为主,干沉降速度具有明显的日变化特征,一般在中午前后出现最大值,大气沉降对周围土壤环境影响较小。     

黑龙江凉水国家级自然保护区大气氮沉降特征

为了监测黑龙江凉水国家级自然保护区的大气氮沉降水平,在2015年生长季用干湿沉降采集器连续观测了大气氮湿沉降和颗粒物干沉降量,并在非生长季用自制观测桶观测了大气混合氮沉降量.结果表明:(1)该区2015~2016年度大气氮沉降总通量(生长季湿沉降+颗粒物干沉降以及非生长季混合沉降)为12.93 kg·(hm~2·a)~(-1),其中无机氮沉降总通量为8.27kg·(hm~2·a)~(-1),NH_4~+/NO_3~-为1.3;有机氮沉降总通量为4.66 kg·(hm~2·a)~(-1),占全氮比例为36.0%.(2)生长季(湿沉降+颗粒物干沉降)和非生长季(混合沉降)氮沉降总量分别为11.42 kg·hm~(-2)和1.51 kg·hm~(-2),分别占全年氮沉降总通量的88.3%和11.7%.(3)生长季氮湿沉降总量为9.28 kg·hm~(-2),占生长季氮干湿沉降总量的81.3%,且与降水量显著正相关(R2=0.87,P0.001);生长季颗粒物干沉降总量为2.14 kg·hm~(-2),占生长季干湿沉降总量的18.7%.该区氮湿沉降量受降水量影响明显,且在全国属于中等水平,存在一定的环境风险,当地在生活生产过程中应注意环境保护与水质监测.     

重庆地区降水污染分析

通过对近10年来重庆市国控点降水样品监测结果的分析，认识重庆地区降水污染特征、降水污染的现状及变化趋势；探讨了降水污染变化趋势与能源结构和大气污染控制措施实施效果的关系以及降水污染程度的大小与降水pH值和酸雨的关系，以期人们对降水污染和降水酸化有更清楚更全面的认识。