大气14CO2的加速器质谱分析技术研究进展

利用加速器质谱技术测定大气¹⁴CO₂以示踪大气化石源CO₂成为当前减污降碳工作的热点。该文从加速器质谱¹⁴C分析基础出发,系统介绍了加速器质谱的工作原理、大气样品的采集及纯化、石墨化样品的制备和测定,阐述了大气碳监测领域14 CO₂测试的研究进展。随着加速器质谱技术的不断发展,大气¹⁴CO₂的研究将会更加广泛和深入,有助于进一步认识大气化石源CO₂的来源,更有针对性地开展减污降碳工作。未来应统一制定¹⁴CO₂监测方法标准,规范操作流程和质控手段,完善实验仪器配套设施,加快提升监测能力和水平。     

适用于城市碳排放反演的CO2格点化排放清单编制——以杭州市为例

基于碳监测网络测算城市人为碳排放通量,需要二氧化碳（CO₂）格点化排放清单作为反演计算的先验信息。现有格点化清单大多针对全球或全国尺度编制,排放源的空间位置不确定性高,不足以支撑城市碳监测工作。以杭州市为例,构建了高空间分辨率（1 km）、分部门（工业能源、工业过程、交通等6类排放部门）的城市CO₂格点化排放清单,并对其不确定性进行了表征。该格点化清单基于中国城市温室气体工作组编制的《中国城市二氧化碳排放数据集（2020）》,依据848个点源的精确位置信息和一系列空间代理数据,对各部门的城市CO₂排放量进行格点化分配,得到杭州市高分辨率排放清单模型。与现有清单,如欧洲开发的全球大气研究排放数据库（EDGAR）、清华大学开发的中国多尺度排放清单模型（MEIC）等相比,本研究编制的格点化清单能合理地反映杭州市CO₂排放的空间格局,包括人口、路网密集的市中心,萧山区和钱塘区的工业园区,钱塘江中上游沿岸的水泥企业等高排放热点,可以作为杭州市CO₂反演的人为源先验清单。     

基于生命周期评价法的条斑紫菜养殖加工产业碳足迹分析

应用生命周期评价法（LCA）对条斑紫菜养殖加工行业进行了全周期的碳足迹分析，明确了各环节中碳排放源的种类和数量。结果表明，100亩条斑紫菜养殖加工过程中碳排放总量为1.25×10⁵~2.47×10⁵ kg CO₂，远高于条斑紫菜100亩养殖形成的可移出碳汇量（9.43×10³ kg CO₂）。基于全产业链的分析，条斑紫菜产业尚不是一个碳汇产业。养殖阶段碳排放量最大，排放源主要来自石油化工材料的大量使用。二次加工阶段碳排放量仅次于养殖阶段，排放源主要来自纸壳包装和塑料包装的大量使用。在一次加工阶段，热源的使用是影响该阶段碳排放的主要影响因素，生物质燃料是碳排放量最低的热源形式。     

基于OCO-2卫星观测的浙江省典型城市CO2柱浓度变化特征及碳排放重点源识别应用

为有效制定城市层面的低碳发展政策,实现碳达峰的发展目标,利用碳卫星2号（OCO-2）监测的高分辨率大气CO₂柱浓度数据（XCO₂）,分析浙江省杭州、宁波和嘉兴3个典型城市的XCO₂变化特征,以及人类活动和XCO₂变化的关系;识别城市碳排放热点区域,评估碳排放热点源对XCO₂的影响,并利用拉格朗日粒子扩散模型（LPDM）进行验证。结果表明：（1）2016—2021年3个城市的XCO₂年增长量分别为3.1×10^-6,2.3×10^-6和2.2×10^-6,杭州的增长量最为明显;杭州和宁波在2019—2021年XCO₂增量明显,分别为8.0×10^-6和5.7×10^-6。杭州XCO₂的变化趋势与临安大气本底站CO₂观测数据的变化趋势一致。（2）与2017年相比,3个城市的建筑用地面积都略有增加,分别增加了0.9%,2.2%和4.8%;从人口和GDP数据来看,2016—2021年3个城市也均呈持续增加的变化趋势。表明CO₂浓度升高与人类活动密切相关。（3）XCO₂正距平高值区域基本都对应了碳排放热点源（电力企业）的下风向地区,电力企业CO₂的排放会导致下风向地区的XCO₂出现局地性增长,增量为7×10^-6～9×10^-6。     

基于OCO-2卫星重构的中国地区高覆盖XCO2时空分布特征

卫星遥感技术是深入了解大气二氧化碳（CO₂）时空分布特征的重要手段之一，由于探测技术的限制，目前基于卫星遥感观测数据反演的CO₂产品的空间覆盖度较低，数据缺失严重，不足以反映CO₂浓度的空间分布情况。现基于轨道碳观测卫星-2 （OCO-2）、哨兵5P （Sentinel-5P）、美国CO₂同化模拟系统（Carbon Tracker）和欧洲中期天气预报中心第5代（ERA-5）气象再分析数据，结合时间序列拟合估算模型和随机森林算法，重构了2019—2022年中国地区高精度（0.05°×0.05°）大气CO₂平均干空气混合比（XCO₂），分析了中国地区CO₂时空变化特征。与OCO-2和Carbon Tracker对比结果显示，重构得到的XCO₂与OCO-2的观测结果一致性更高，均方根误差为1.05 ×10^-6，决定系数高达0.96，可以在较高空间分辨率上体现中国地区XCO₂的时空分布情况。基于重构的XCO₂数据得知，中国地区XCO₂呈现明显的季节性波动，XCO₂呈冬春高、夏秋低的特征；2019—2022年，中国地区XCO₂呈现逐年上升的趋势，增长率达到（2.41±0.01）×10^-6/a，但近年来增长速率有所降低；从空间分布来看，中国东部、北部、中部地区的XCO₂显著高于其他地区，且增长率也较高；进一步分析中国典型经济区的XCO₂发现，杭州、天津、成都的XCO₂在各经济区内的增长最为迅速。研究成果可为碳监测研究、碳排放清单验证、碳排放管理、温室气体减排等研究提供重要的数据支撑。     

城市绿地温室气体通量监测与减排研究

采用LGR-密闭式动态通量箱法对城市绿地生态系统温室气体(CO₂、CH₄)通量的日变化、季节变化特征及其影响因子等进行了较为系统的研究。城市绿地花草CO₂通量有明显的日变化和季节变化特征,白天通量值为负,是CO₂的净吸收汇;夜晚为正值,是CO₂的净释放源;7:00左右由源转为汇,17:00左右由汇转为源,不同花卉24 h总通量有正负2种结果。冬季草坪作为源的时间延长,而作为汇的时间缩短。光强和温度是影响CO₂通量日变化和季节变化的主要因素。城市绿地CH₄通量较小,不足以对温室气体总量产生显著影响。从减少温室气体排放的角度对城市绿地花草的选择提出了建议。     

基于GOSAT卫星的中国CO2浓度时空特征分析

采用温室气体观测卫星(GOSAT) 傅里叶变换光谱仪(FTS)发布的CO₂柱浓度L₃级别数据集产品,利用TCCON地基站点的CO₂柱浓度数据对卫星遥感数据进行验证,分析中国CO₂柱浓度时空变化特征及其影响因素。研究结果表明,GOSAT卫星的CO₂柱浓度产品精度较高,线性回归的r²为0.99,线性方程斜率为0.98,平均偏差为0.11 mg/L。中国CO₂柱浓度呈现逐年增长的趋势,存在12个月的周期性季节性变化。2010、2020年区域年平均CO₂柱浓度分别约为389.30、412.62 mg/L,增长了23.32 mg/L,年平均增长率大约为0.58%。中国区域大气CO₂柱浓度的月变化存在明显的时空差异,最大值和最小值分别出现在4月和8月,2020年4月和8月的区域平均值分别为415.09、409.13 mg/L。中国区域CO₂柱浓度从东部沿海向西部逐级递减,且呈现明显的季节性变化,夏季高值主要集中在东南部沿海地区,冬季高值主要集中在华北地区。     

2018年大连海域船舶大气污染物排放特征及影响分析

船舶废气已成为大气污染物的重要来源之一。为掌握大连周边海域船舶大气污染物排放特征,以及大连海域船舶排放对大连市大气环境的影响,基于船舶自动识别系统监测数据,采用基于功率的动力法估算出2018年大连海域船舶排放清单,并利用WRF、SMOKE、CMAQ空气质量数值模拟系统,研究了1月、4月、7月、10月船舶排放对大连市大气环境的影响。研究结果表明,2018年大连海域船舶共排放SO₂ 7 606.23 t、NO_x 30 990.13 t、PM₁₀ 1 212.02 t、PM_2.5 969.58 t、CO 3 339.10 t、HC 1 414.63 t、CO₂ 2 546 299.67 t。其中,客船、散货船、油船和多用途船的排放占比较大,排放区域主要集中在大连湾、大窑湾附近及周边航道。受气候因素影响,不同月份的船舶排放对大连市大气环境的影响不同,其中,1月、4月和10月受影响较大的区域主要是旅顺口区和金州区,而7月受影响较大的区域主要是甘井子区。     

基于OCO-3卫星观测的上海CO2柱浓度特征分析

随着卫星遥感技术的发展,城市内部的二氧化碳柱浓度（XCO₂）时空特征逐渐能够被识别。本研究基于轨道碳观测卫星（OCO-3）快拍（SAM）模式XCO₂观测数据,探讨了上海市2020—2022年XCO₂的时空分布特征以及该数据对于火电厂CO₂烟羽信号来源识别的能力。结果表明,上海市XCO₂呈现春季＞冬季＞夏季的特征,上海市XCO₂年均值为418.3×10^-6,高于华东地区的年平均值。从XCO₂空间分布差异来看,中部和东北部是上海冬季XCO₂的高值区域,这主要是由于城市中部人口密集,北部沿江区域大型电厂较为集中,在冬季盛行风西北风的作用下,CO₂被传输至东部沿江多个行政区域。此外,结合近地面风场、CO₂人为排放清单、电厂点源信息、对流层监测仪器（TROPOMI）卫星观测数据等,证实了OCO-3快拍模式具有探测到重点点源信号的能力。     

西宁市金属冶炼和压延加工业大气颗粒物排放清单

大气污染物排放清单是了解大气污染特征和控制对策的前提。根据排放因子方法,建立了2018年西宁市金属（包括黑色和有色金属）冶炼和压延加工业PM_2.5、PM₁₀大气污染物的排放清单,并对其时空分布特征和清单不确定性进行了分析。结果表明：西宁市黑色金属冶炼和压延加工业PM_2.5、PM₁₀的总排放量分别是4.88×10³、8.37×10³ t;该行业对PM_2.5、PM₁₀排放量贡献率最大的是城北区,分别为58.36%、49.61%。有色金属冶炼和压延加工业PM_2.5、PM₁₀的总排放量分别是1.85×10³、2.78×10³ t,该行业对PM_2.5、PM₁₀贡献率最大的是大通县,分别为53.51%、56.99%。黑色金属冶炼和压延加工业对PM_2.5、PM₁₀贡献率最大的产业是粗钢产业,贡献率分别是38.41%、30.28%。有色金属冶炼和压延加工业对PM_2.5、PM₁₀贡献率最大的是铝行业,贡献率分别是97.33%和98.01%。2个行业PM_2.5和PM₁₀的排放受月份影响较小,一天中09：00—18：00是排放高峰期。蒙特卡罗法模拟结果表明：黑色金属冶炼和压延加工业95%置信区间的不确定性较高,PM_2.5和PM₁₀的不确定性分别为-59.33%~58.55%和-47.51%~47.28%。     

北京市废弃物处理温室气体排放特征

基于《2006年IPCC国家温室气体清单指南》推荐的方法，结合《省级温室气体清单编制指南（试行）》和《城市温室气体核算工具指南》的部分数据与核算范围，针对固体废弃物填埋、焚烧和废水处理等过程，核算了北京市2005-2014年废弃物处理过程中温室气体总排放量。结果表明：2005-2014年北京市废弃物处理过程温室气体总排放量呈逐渐上升趋势，2014年温室气体总排放量比2005年增长98%。10年间，固体废弃物填埋过程一直是最主要的温室气体排放源，到2014年排放量达到最大，为416.3×10⁴t二氧化碳当量（CO₂e）。废弃物填埋、废水处理和废弃物焚烧过程占总排放量的比例分别为78.5%（CO₂e质量分数，下同）、13.5%和8%。结合已有研究，系统优化国内7个典型城市废弃物处理温室气体排放因子，核算7个城市排放情况，并对比分析了北京市排放情况。     

基于区域环境空气质量和碳排放数据的减污降碳协同效果评估

化石燃料燃烧产生的温室气体与大气污染物具有同根同源性,但具体治理中减污降碳的协同效果尚不明确。以浙江省11个设区市为研究样本,对环境空气质量和二氧化碳(CO₂)排放数据进行分析研究,结果显示：2016—2020年浙江省环境空气质量持续改善,但CO₂排放总量仍处于增长阶段。11个设区城市PM_2.5年均浓度降幅在26%～41%之间,二氧化氮(NO₂)年均浓度下降趋势不明显,大部分城市呈现碳排放增加、NO₂浓度下降的特征,只有杭州和温州两市呈现碳排放总量和NO₂、PM_2.5浓度协同下降的趋势。因子相关性分析结果表明,各设区市呈现NO₂浓度与碳排放相关性较大、协同性强,PM_2.5浓度与碳排放相关性较小的特点。进一步通过减污降碳协同定量评价分析表明,浙江地区在环境空气质量改善和温室气体减排已表现出一定成效,但各设区市因产业结构、环境基础条件、协同程度等不同导致减污降碳综合绩效有明显差异。从源头减排实现...     

省级高空间分辨率扬尘源排放清单研究

通过对浙江省统一开展部署和行动，现场调查收集全省7 507个施工工地、3 923个堆场以及不同等级公路和城市道路的真实活动水平数据，并基于点源地理信息和路网信息图层，采用排放系数法和ArcGIS工具构建了浙江省2015年3 km×3 km高空间分辨率扬尘源排放清单。结果表明，2015年浙江省扬尘源PM₁₀和PM_2.5的排放量分别为24.26×10⁴ t和6.00×10⁴ t，其中PM₁₀和PM_2.5排放贡献均主要为施工扬尘和道路扬尘，施工扬尘分别贡献37.7%和39.3%，道路扬尘分别贡献36.5%和39.1%。从城市空间分布来看，杭州市、宁波市、温州市、绍兴市扬尘排放总量居于全省前四，舟山市最低，而城市主城区排放量显著高于郊区。     

南通市温室气体排放估算

以2009年南通市主要领域碳排放情况为基数,采用IPCC指南中的计算方法,选取IPCC 指南明确的领域中对南通市而言具有代表性的部分内容,对2009年南通市全市碳排放量进行估算。估算结果表明,能源活动(化石燃料燃烧)为南通市主要温室气体排放源,其比例占据了主导地位。在能源活动中,原煤燃烧排放的CO₂远高于其他化石燃料燃烧的排放量。因此,南通市可在产业结构和能源结构调整、提高能源利用效率及加强能源管理等方面进行努力,以减少南通市温室气体排放量。     

基于火点辐射能量的2017—2021年广西秸秆露天燃烧排放时空分析

基于2017—2021年MODIS、VIIRS和Himawari-8等多套卫星的火点辐射能量(FRE)和云量反演数据,使用更高分辨率的火点替代相邻位置低分辨率火点的融合方法,利用晴空的火点分布数据对被云遮蔽的区域进行补偿,核算得到了2 km高分辨率的广西秸秆露天燃烧排放数据,并针对2017—2021年的广西秸秆露天燃烧排放量展开精细的时空分布研究。结果表明:2017—2021年广西秸秆露天燃烧的CO、NO_x、SO₂、NH₃、VOCs、PM₁₀和PM_2.5的年排放量均值分别为12.91万、0.78万、0.16万、0.17万、2.77万、2.26万、2.21万t,排放高值区域分布在广西中部及西南部。秸秆露天燃烧排放的主要时间集中在冬、春季节(10月至次年3月),时值晚稻收割期和甘蔗榨季,占全年排放量的60%以上。广西秸秆露天燃烧PM_2.5年均排放量是全广西PM_2.5人为源年排放量的8.74%,通过逐日排放贡献分析发现,秸秆露天燃烧具有短期排放量较大的特点,2017—2021年,在1—2月有34 d出现秸秆露天燃烧导致PM_2.5排放量超过人为源排放量50%的情况。     

杭州市大气PM2.5和PM10污染特征及来源解析

2006年在杭州市两个环境受体点位采集不同季节大气中PM_2.5和PM₁₀样品,同时采集了多种颗粒物源类样品,分析了其质量浓度和多种化学成分,包括21种无机元素、5种无机水溶性离子以及有机碳和元素碳等,并据此构建了杭州市PM_2.5和PM₁₀的源与受体化学成分谱;用化学质量平衡(CMB)受体模型解析其来源。结果表明,杭州市PM_2.5和PM₁₀污染较严重,其年均浓度分别为77.5μg/m³和111.0μg/m³;各主要源类对PM_2.5的贡献率依次为机动车尾气尘21.6%、硫酸盐18.8%、煤烟尘16.7%、燃油尘10.2%、硝酸盐9.9%、土壤尘8.2%、建筑水泥尘4.0%、海盐粒子1.5%。各主要源类对PM₁₀贡献率依次为土壤尘17.0%、机动车尾气尘16.9%、硫酸盐14.3%、煤烟尘13.9%、硝酸盐粒8.2%、建筑水泥尘8.0%、燃油尘5.5%、海盐粒子3.4%、冶金尘3.2%。     

基于TROPOMI的扬州市对流层甲醛和二氧化氮时空分布特征分析

以2020年1月—2021年9月对流层观测仪（TROPOMI）卫星观测资料反演获取的对流层甲醛（HCHO）、二氧化氮（NO₂）柱浓度数据为依据,采用统计方法分析了扬州市HCHO和NO₂柱浓度的时空分布特征。结果表明,扬州市对流层HCHO、NO₂平均柱浓度分别为903.01×10¹³, 633.77×10¹³mole/cm²;受太阳紫外辐射影响,HCHO柱浓度变化特征表现为6月最高、1月最低;受气象条件和人为排放强度影响,NO₂则表现为1月最高、8月最低。2021年1—9月扬州市对流层HCHO、NO₂柱浓度月均值同比2020年分别增长4.0%,40.6%。空间分布特征显示,扬州市对流层HCHO和NO₂浓度高值区主要分布在扬州市南部,且浓度高值区域与重点排污企业分布情况较为一致,多为电力供热、工业锅炉、冶金、石化与化工、表面涂层等行业。相关性分析显示,对流层HCHO与气温、臭氧浓度呈显著正相关,而NO₂与气温、臭氧浓度呈显著负相关。     

南京温室气体监测点位规划方法研究

以南京市为温室气体监测区域,以2021年1月和7月作为冬、夏季的代表,利用拉格朗日粒子扩散模型（LPDM）和K均值（K-Means）聚类算法对南京市已有的高塔点位进行筛选,研究温室气体监测点位布设最优位置。通过计算不同点位的城市CO₂贡献度,最终确定了冬季和夏季各8个温室气体监测建议点位。结果表明,通过聚类算法筛选出的监测站点选址能对南京市大部分城区的温室气体排放具有相对最大的覆盖范围和较高的敏感性,能够有效反映出南京市CO₂排放量的梯度变化,对南京市不同时空尺度上的温室气体排放达到相对最好的监测效果。     

潍坊市大气环境中PM2.5和PM10的污染特征及来源解析

于2017年1月—2018年1月在潍坊市城区8个监测点位按季节采集了环境空气颗粒物样品，对其组分进行分析；采用电子低压冲击仪（ELPI）稀释采样法和稀释四通道法2种源采样方法同步采集源样品，建立了潍坊市本地化的燃煤源、钢铁源等排放源的颗粒物源成分谱；结合排放源清单，利用化学质量平衡受体模型（CMB）开展不同行业的细颗粒物（PM_2.5）和可吸入颗粒物（PM₁₀）的精细化来源解析。结果表明，各监测点位ρ（PM_2.5）、ρ（PM₁₀）年均值均超过环境空气质量二级标准；潍坊市城市扬尘、土壤风沙尘、建筑水泥尘特征组分分别为硅（Si）、Si、钙（Ca），燃煤尘和造纸碱回收尘的特征组分均为硫酸根离子（SO₄^2-）；PM_2.5首要的贡献源类为煤烟尘，分担率为36%；其次为机动车尘，分担率为25.4%；扬尘的分担率为21.8%；煤烟尘中分担率最高的是工业燃煤（18%）；机动车尘中以载货汽车分担率最大（14%）。PM₁₀首要的贡献源类也是煤烟尘，分担率为30.9%，其次是扬尘（27.6%）、机动车尘（21.5%）；煤烟尘中分担率最高的是工业燃煤，为15.4%，机动车尘中以载货汽车分担率最大，为11.8%。工艺过程的分担率均较低。     

2016—2019年汾渭平原城市空气质量状况分析

基于2016—2019年全国城市环境空气质量国控监测点位自动监测数据，分析了汾渭平原城市空气质量状况。结果表明：2019年，汾渭平原优良天数比例为61.7%，略高于"2+26"城市，明显低于全国及其他区域，空气污染较重。2016—2019年，汾渭平原超标天数中PM_2.5、PM₁₀、O₃作为首要污染物的占比较高，PM_2.5、PM₁₀仍是影响汾渭平原空气质量的最主要污染物，O₃和NO₂的影响逐年升高。汾渭平原PM_2.5浓度呈夏季低、秋冬季高的特点，2019年与2016—2018年PM_2.5均值比较，1、2、4月分别偏高7.5%、36.7%、6.8%，其他月份均偏低，表明1、2、4月空气质量总体恶化，其他月份有所改善。汾渭平原O₃浓度呈夏季高、秋冬季低的特点，O₃浓度总体呈升高趋势，年平均升高10.3 μg/m³，临汾市年平均升幅最显著（26.7 μg/m³），不同百分位O₃浓度均呈升高趋势，且高百分位浓度升幅明显高于低百分位浓度，年平均升幅最高出现在第90百分位浓度。2016—2019年，O₃单项污染物超标导致优良天数比例损失分别为5.4个百分点、13.0个百分点、11.1个百分点和14.4个百分点，总体呈上升趋势，表明O₃超标对空气质量影响越来越显著。煤炭消耗量、生铁产量、粗钢产量的大幅升高对空气质量有一定影响，建议加大对相关企业污染物的排放量检查，确保超低排放或采取可行的清洁能源替代。温度与O₃浓度呈正相关，2017—2019年，温度大于25 ℃的天数中94.2%出现在6—8月，O₃-8h超标天数占全部超标天数的81.4%，因此应加强温度较高月份的O₃管控。