臭氧污染动态源贡献分析方法及应用初探

论文创新提出了基于RSM/CMAQ臭氧污染动态源贡献分析方法,并以佛山市顺德区2014年10月为例,分析了不同区域的人为可控源NO_x和VOCs减排情景下(10%、70%和100%)对本地O_3浓度变化的量化贡献.研究结果表明顺德区O_3的人为可控比例约43%,且受区域排放影响非常明显,主导上风向广州排放源总贡献(14%)超过顺德本地贡献(7%).VOCs的减排可有效削减顺德区O_3浓度,当减排力度较小时(12%),若仅控制区域NO_x排放将导致顺德区O_3浓度上升,随着减排力度的加大,区域NO_x的削减贡献会反超VOCs.RSM/CMAQ动态源贡献分析方法可为空气质量管理提供科学决策依据.     

成都市臭氧生成敏感性分析及控制策略的制定

利用OZIPR模式结合经验动力学建模方法(EKMA)模拟成都市2017年O_3生成过程并绘制EKMA曲线,模拟过程采用CB05机理描述系统的动力学机理,结果表明,成都市O_3生成处于VOCs控制区,同时存在NO_x单独减少的不利效应,O3控制策略应对VOCs进行减排或同时减排VOCs和NO_x.选取5种VOCs和NO_x减排比例进行计算,分析结果发现,VOCs与NO_x减排量呈线性关系:VOCs=0.77NO_x+0.18.成都市"十二五"规划中NO_x减排目标为19.13%,代入上式计算后知,VOCs需减排33%才能使O_3最大小时浓度达到环境空气质量的二级标准.利用臭氧生成潜势(OFP)计算14种VOCs人为排放源对O_3生成的贡献,结果显示,对OFP具有主要贡献的有8种排放源,将33%的VOCs减排目标分配到这8种排放源中,可得各排放源的VOCs减排目标:移动源11.88%、溶剂使用源10.23%、能源民用燃烧3.3%、化工行业2.97%、露天秸秆焚烧1.49%、餐饮0.83%、汽油蒸汽0.63%、建材行业0.59%.     

中国典型城市O3与前体物变化特征及相关性研究

为了解我国不同气候背景城市O₃污染及其与前体物的关系,选取北京市、沈阳市、银川市、成都市、南京市和广州市作为典型代表城市,基于这6个城市2014-2016年ρ（O₃）、ρ（NO₂）和ρ（CO）资料对O₃与其前体物质量浓度变化特征及二者相关性进行研究.结果表明:①2014-2016年6个城市ρ（O₃）年均值大小顺序依次为南京市>沈阳市>北京市>银川市>成都市>广州市,ρ（NO₂）年均值大小顺序依次为北京市>成都市>南京市>沈阳市>广州市>银川市,ρ（CO）年均值大小顺序依次为北京市>银川市>成都市>沈阳市>南京市>广州市.2014-2016年除广州市ρ（O₃）下降、沈阳市变化不明显外,其他城市ρ（O₃）总体呈上升趋势;各城市ρ（NO₂）和ρ（CO）普遍呈下降趋势.②广州市ρ（O₃）夏季最高、春季最低,其他城市四季ρ（O₃）大小顺序依次为夏季>春季>秋季>冬季;北京市、沈阳市和银川市四季ρ（NO₂）和ρ（CO）大小顺序依次为冬季>秋季>春季>夏季,成都市、广州市和南京市为冬季>春季>秋季>夏季.各城市ρ（O₃）和ρ（O_x）日变化呈单峰型,ρ（NO₂）和ρ（CO）日变化呈双峰型.③6个城市城区ρ（O₃）均低于清洁对照点,城区ρ（NO₂）和ρ（CO）均高于清洁对照点,并且城区与清洁对照点O₃及其前体物质量浓度差值随城市和月份变化存在一定的差异.④各城市ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）均呈负相关,与ρ（O_x）呈显著正相关;城区ρ（O₃）与ρ（NO₂）和ρ（CO）的相关性均好于清洁对照点,清洁对照点ρ（O₃）与ρ（O_x）的相关性则好于城区.⑤各城市ρ（O₃）超标率随ρ（NO₂）和ρ（CO）的增加均呈先迅速上升再快速减小,之后缓慢变化的特征,但ρ（O₃）超标率峰值对应的ρ（NO₂）和ρ（CO）有所差异.研究显示,日照条件较好的银川市、北京市和沈阳市O₃与其前体物相关性较成都市、南京市和广州市强.      

移动源排放VOCs特征及臭氧生成潜势研究—以兰州市为例

高浓度近地面臭氧(O_3)污染是国内外许多城市面临的大气污染问题,且近年来O_3浓度呈逐渐升高的趋势.随着城市规模日益扩大,移动源成为VOCs的主要排放源之一,对移动源的O_3生成潜势进行评估,并识别其关键物种和重点污染区域,可为城市O_3控制对策的制定提供科学依据.本文以兰州市移动源为例,结合排放系数、交通流量及相关统计数据,建立兰州市VOCs移动源排放清单,并使用最大增量反应活性(MIR)估算移动源VOCs的臭氧生成潜势(OFP).结果表明,兰州市汽油车是移动源中最主要的OFP贡献源类,占移动源的71.12%;烯烃和芳香烃为移动源总OFP主要的贡献者,主要贡献物种为:乙烯、丙烯、甲醛、3-甲基-1-丁烯、甲苯、正丁烯、乙炔、间二甲苯、1,2,4-三甲基苯、邻二甲苯,这10个物种的OFP占移动源总OFP的67.29%;根据兰州市移动源VOCs排放的OFP贡献空间分布结果,移动源VOCs排放的重点控制区域为城关区和七里河区.     

基于CAMx-OSAT方法的西宁臭氧来源解析

利用青海省西宁市2018—2019年O₃浓度高值时期监测数据,结合CAMx-OSAT方法从控制型、分类排放源、区域贡献3个方面定量剖析西宁的O₃污染来源.结果表明：西宁O₃浓度整体为VOCs控制,主城四区（城东区、城西区、城北区、城中区）尤其突出,且夏季较为显著;2018年和2019年VOCs的贡献占比分别为9.76%和8.91%;而周边区县由NO_x和VOCs共同控制.除背景场外,工业源对西宁O₃生成的贡献最高,其在2018年和2019年模拟期的贡献占比分别为52.22%和47.24%,其次为交通源.模拟期内,本地源和外地传输的贡献比值约为2：1,西宁的O₃以本地生成为主.本地源中,主城四区是O₃生成的主要区域来源,占比约为32.26%;外地传输中,海东是主要贡献区.因此,为降低西宁本地O₃污染浓度,应在夏季日间时段控制主城区工业源及交通源的VOCs排放,并加强与海东的联防联控.     

典型城市臭氧污染源贡献及控制策略费效评估

东莞是珠三角O_3污染最严重的城市,使用RSM/CMAQ(曲面响应模型)法分析了珠三角区域人为排放的NO_x和VOCs对东莞市O_3浓度变化源贡献.2014基准年分析结果表明,扣除模型域外区域传输及天然源排放对O_3本底浓度贡献(41.00%)后,东莞本地VOCs排放对O_3贡献最大(18.50%),珠三角区域NO_x减排率13%时可持续降低东莞市O_3浓度.进一步使用ABa CAS-SE(空气污染控制成本效益与达标评估系统)对2017、2020、2025东莞市3个未来年O_3污染控制情景进行了费效评估.评估结果显示,NO_x和VOCs控制比例相对较低的2017年控制情景人体健康效益/区域控制成本比约为1.1;而控制比例相对较高的2025年东莞O_3达标情景效益成本比仅为0.1.这说明,在高减排率情景下,以末端治理为主的控制措施经济可行性较差,需综合采取产业/能源结构调整、清洁生产等措施实现NO_x和VOCs的大比例减排,实现东莞O_3的稳定达标.今后将进一步研究NO_x和VOCs减排对PM_(2.5)环境浓度及健康效益影响,开展多目标污染物协同控制费效评估.     

佛山臭氧浓度预报方程的建立与应用

臭氧作为大气中的二次污染物,其形成和变化复杂,臭氧预报更是当下空气污染治理的难题之一.通过分析2014~2017年佛山地区近地面O₃浓度与高低层气象要素的关系,建立了佛山O₃浓度预报方程,并进行了检验和应用.结果表明,佛山近地面O₃的变化与高低层气象要素关系密切,气温和日照时数等气象要素与O₃浓度呈显著正相关,相对湿度、总（低）云量和风速等与其呈负相关;高浓度O₃污染发生的气象条件为小风速、晴间少云、低相对湿度、较长的日照时间和较高的温度,高浓度O₃潜势指数（HOPI）和风向指数（WDI）的定义可以较好地衡量O₃污染气象条件的好坏;综合考虑HOPI和不同高度WDI等13种气象要素,采用多指标叠套和多元逐步回归建立了佛山地区臭氧浓度预报方程;利用2018年资料检验发现,模拟值与实测值二者的相关系数R可达0.82,预报方程具有良好的拟合效果和可预报性.     

2015—2016年中国城市臭氧浓度时空变化规律研究

为探究中国大陆城市O₃污染状况时空变化的总体特征,运用时空统计分析和GIS技术对2015—2016年全国开展O₃常规监测的336个城市进行分析,揭示近两年O₃浓度及不同等级污染天数的时空变化格局,并着重对比分析"三区十群"区域内外O₃浓度的变化差异.结果表明：2015—2016年期间,全国336个城市中,有258个城市2016年年均O₃浓度值较2015年升高,形成了新的O₃污染空间格局;京津冀及周边地区、长三角地区、中部的河南、武汉污染较重,东南沿海和西南地区的云南、西藏污染相对较轻;长三角地区和山东城市群是中国O₃核心污染区域,陕西、山西及安徽三省O₃浓度较2015年有大幅升高.O₃的空间分布与NO_x排放量、生成控制型等因素密切相关.已有的研究区域中除华北平原和四川盆地等地区的郊区点位以外,我国大多数地区的O₃生成控制型属于VOCs控制型.研究结果有利于从宏观上直接对比评估国家大气污染重点防控区内外O₃污染特征变化的差异,从而针对性地开展环境污染防控.     

钢铁行业技术减排措施硫、氮、碳协同控制效应评价研究

随着我国污染减排形势的日趋严峻,在高污染行业采用协同控制措施实现多种污染物控制目标不仅十分必要而且非常迫切,而合理评价减排措施的协同控制效应是实施协同控制的基础.基于此,本研究从环境-经济-技术角度系统地提出了钢铁行业技术减排措施对硫、氮、碳的协同控制效应评价方法,包括:协同控制效应坐标系分析、污染物减排量交叉弹性(Elsa/b)分析和单位污染物减排成本评价,3种评价方法相互配合,可以从多角度检验不同减排措施的协同控制效应.协同控制效应坐标系和污染物减排量交叉弹性分析的结果表明,末端治理措施不具有协同控制效应或协同控制效应不佳,而绝大多数过程控制措施都具有较好的协同控制效应.单位污染物减排成本评价的结果表明,末端治理措施优先度排序靠后,而过程控制措施排序靠前,且针对不同污染物的排序结果有所不同.在进行钢铁行业协同减排方案设计和规划时,应根据决策需要选择适宜的评价方法,参考评价结果选择最为成本有效的措施.     

2019年7月石家庄市O3生成敏感性及控制策略解析

基于石家庄市2019年7月近地面污染物和气象观测数据,分析夏季O₃污染状况及其影响因素;结合WRF-CMAQ模式和O₃浓度等值线（EKMA曲线）,探究不同区域O₃-VOCs-NO_x的非线性响应关系,旨在探究最佳的前体物减排方案.结果表明,观测期间,石家庄市市区MDA8 O₃超标率高达70.9%.污染天期间,伴随着高温、低湿、小风,且以南风和东南风为主.石家庄市市区属于VOCs控制区,郊县为NO_x和VOCs协同控制区.在臭氧污染时段,市区在仅削减NO_x排放,且削减比例超过50%时,持续减排NO_x使得O₃浓度呈逐渐下降趋势.在非臭氧日时段,市区在VOCs和NO_x的削减比例大于1倍时,O₃浓度才不会出现反弹.对于市区应考虑以仅削减VOCs为先;对于郊县区域而言,不同的NO_x和VOCs削减比例下,O₃浓度均会下降...     

北京城区夏季O3化学生成过程

选取2007年7月1日—8月31日中的21个晴空日,利用观测资料和光化学箱模式计算了北京城区测点的O₃生成速率G(O₃)和O₃生成效率OPE.结果表明,21个晴空日中G(O₃)日最高小时值分布在(18~82)×10^-9h^-1之间;在O₃污染和非污染日G(O₃)最高值的平均水平无显著差异,且与O_x浓度之间不存在一致的对应关系,表明O₃化学生成过程不能全面解释地面O₃浓度的累积,物理传输过程对测点O₃实测浓度有显著作用;各个化学过程对G(O₃)的贡献率对比结果显示,HO₂ 在 NO向NO₂的转化中贡献最大;OPE值分布在2.8~5.8之间,总体水平为4.1±0.1;OPE值与NO_x浓度之间为非线性关系,OPE值随NO_x浓度的增加而减少,表明消减测点附近VOCs排放能有效降低O₃浓度.     

长三角地区近15年大气臭氧柱浓度时空变化及影响因素

基于OMI遥感数据,分析了2005-2019年长三角地区O₃柱浓度的时空分布特征及影响因素,同时采用后向轨迹（HYSPLIT）模型进行对流层O₃来源的解析.结果表明：1从时间分布来看,15年间O₃柱浓度年际变化呈先上升后下降的变化趋势,其中,2005-2010年呈上升趋势,2010-2019年呈下降趋势,2010年和2016年分别达到最大值和最小值,分别为327.79 DU和276.43 DU;季节方面,每年季均浓度值均为春季最大,冬季最小.2在空间分布上,O₃柱浓度高值区在长三角中部及以北地区,且由北向南逐渐降低;四季分布有明显变化,15年的平均季均浓度为春季>夏季>秋季>冬季,高值主要出现在春季,低值出现在冬季.3气象因子上,O₃柱浓度与气温、降水、风速、日照时间呈正相关（p<0.05）,与气压呈负相关（p<0.05）.人为因素上,O₃柱浓度与人口、第二产业及煤炭消费总量呈正相关.4通过不同高度模拟受点气流输送轨迹发现,上海市不同高度的气流轨迹与输送路径相差不大,均能反映O₃的来源与扩散方向.来自华北、黄海地区与西南方向及东海上空的气流汇聚是造成春季O₃柱浓度升高的主要原因,冬季O₃柱浓度低主要是因为来自华北地区高压气流对O₃的扩散作用.5O₃柱浓度与其他物质的空间对比分析显示,NO₂柱浓度、AOD指数、HCHO柱浓度均是影响O₃柱浓度空间分布的重要原因;该地区O₃前体物氮氧化物（NO_x）是引起O₃柱浓度增长的主要原因,两者之间呈显著正相关（p<0.01）;机动车尾气排放对O₃柱浓度水平的贡献不可忽视.长三角地区挥发性有机物（VOCs）是造成O₃柱浓度升高的又一重要原因,其中,人为源是主控原因,占总贡献量的96.9%,植物源占3.1%;人为源中,工业源和生活源贡献较大.     

珠三角冬季PM2.5重污染区域输送特征数值模拟研究

利用嵌套网格空气质量模式系统(NAQPMS)及其耦合的污染来源追踪模块,针对2013年1月珠三角区域的PM_(2.5)重污染过程输送特征进行了数值模拟研究.结果表明,污染气团首先形成于广州、佛山地区,并在弱偏北风的作用下南移加强,影响整个珠三角区域.重污染期间,广州(64.9%)、佛山(58.9%)的PM_(2.5)主要来自本地贡献,是区域输送最主要的来源地区;中山(51.9%)、珠海(66.2%)的PM_(2.5)主要来自外来贡献,是区域输送主要的受体地区.重污染期间,广州和佛山对中山的PM_(2.5)日均贡献率之和总体保持在25%以上,污染最重时达到40%.交通(26%)、工业(24%)、扬尘(16%)、火力发电(15%)和生物质燃烧(8%)是对中山贡献最大的5类源:工业源中山本地与外来输送贡献率基本相当;交通和扬尘源以中山本地贡献为主,贡献率分别为55%和67%;火力发电和生物质燃烧源以外来输送为主,贡献率分别为56%和62%.各类排放源的外来输送中,以广州、佛山所占的比例最大.     

2020年成都市典型臭氧污染过程特征及敏感性

2020年4月24日至5月6日成都市臭氧(O3)和细颗粒物(PM2.5)复合污染过程期间,在成都市城区开展大气臭氧及其前体物(NO,、VOCs)和气象参数观测实验,基于观测数据采用OBM模型对市区臭氧敏感性和主控因子进行识别,并采用PMF模型对关键VOCs物种进行来源解析.结果表明,臭氧超标日各污染物浓度均有所上升,VOCs物种中芳香烃和含氧(氮)化合物上升幅度较大;成都市城区O3超标天对应的臭氧处于显著VOCs控制区,芳香烃和烯烃对O3生成最为敏感,且存在削减NOx的不利效应;结合VOCs来源解析,城区VOCs主要来源:移动源(22.4％)、餐饮及生物质燃烧源(21.8％)、工业源(15.1％)和溶剂使用源(9.3％),臭氧超标天溶剂使用源、餐饮及生物质类燃烧源贡献率明显上升.成都市城区春季应以VOCs减排为重点,并加大芳香烃和烯烃相关源控制力度.     

基于四维通量法的佛山臭氧污染输送量化

定量输送过程对大气污染事件的贡献程度一直是目前区域大气污染防控的突出难点和重要需求.对此,基于WRF-Chem模式对佛山典型区域性臭氧(O₃)污染事件开展模拟,应用四维通量法分别量化周边区域对佛山市臭氧及其前体物的输送通量,厘清臭氧直接输送和前体物输送的贡献,发现周边区域对佛山市输送的O₃总通量平均值为120.3 t·h^-1;挥发性有机化合物(VOCs)总通量平均值为30.2 t·h^-1;其对应的臭氧生成潜势(OFP)为114.8 t·h^-1.通过统计各O₃污染事件的输送通量,发现污染期间输入佛山O₃通量最大的城市为广州(贡献率为44%);输入VOCs通量最大的城市为肇庆(贡献率为48%).分析输送VOCs排放导致的O₃生成潜势发现含氧挥发性有机物(OVOCs)对OFP的贡献最大,在“最大输入事件”中占比为47%.甲醛、二甲苯、醛类、丙酮和苯酚类等OVOCs和芳香烃是对OFP贡献前5的物种,贡献量占总OFP的50...     

基于OMI卫星数据和MODIS土地覆盖类型数据研究珠江三角洲臭氧敏感性

基于OMI卫星数据和MODIS土地覆盖分类产品,研究了珠江三角洲地区2005—2016年不同土地利用类型臭氧敏感性的时空变化特征.结果表明,采用MODIS数据产品建立的土地利用类型(发达区、较发达区和欠发达区)具有一定的科学性和适用性.臭氧生成受到VOCs控制的地区主要集中在珠三角中部,包括广州南部、佛山、中山、深圳和江门的部分地区,其面积占比不断缩小,在2015年达到最低值5.05%,2016年有所回升.受到NO_x控制的地区主要分布在珠三角边缘地带,包括惠州东北部、广州北部、肇庆西北部和江门西南部,其面积不断增大,在2016年达到最大面积占比42.60%.协同控制区集中在这两种控制区之间.分析不同土地利用类型的敏感性,结果发现,发达区主要为VOCs/协同控制区,较发达区主要为协同控制区,欠发达区为NO_x控制区.根据不同城市臭氧控制区面积占比的年际变化,可将珠三角9个城市分为3类:第1类以广州为代表,其面积较大,土地利用类型丰富,3种臭氧控制区均有出现;第2类以深圳为代表,集中在珠三角中心区,仅有VOCs控制/协同控制两种控制区;第3类只有惠州,仅有NO_x/协同控制两种控制区.     

2010年广州亚运期间空气质量与污染气象条件分析

利用2010年11月4日～12月10日广州地区NO2、O3、SO2、PM、能见度实测资料,区域空气污染指数RAQI及大气输送扩散特征参数,分析广州亚运期间空气质量与气象条件变化特征.结果表明,亚运期间空气质量比亚运前后好,能见度比亚运前后大,PM1和PM2.5浓度比亚运前后小,能见度与PM1和PM2.5有较好的反相关;亚运期间NO2和SO2日均值和小时均值均达到国家一级标准,PM10日均值和O3小时均值均满足国家二级标准,污染物得到较好的控制;广州地区SO2受本地源和外地源远距离输送叠加影响,NO2受本地源影响较大;广州周边城市NO2、SO2和PM10有向广州输送的潜势,而广州O3有向其周边城市扩散的潜势;亚运期间污染气象条件比亚运前后有利,亚运期间污染物浓度降低得益于政府实施的减排措施及良好的气象条件.     

广东省臭氧污染特征及其来源解析研究

使用广东省近年大范围长期连续臭氧观测数据分析了珠三角与广东省的臭氧污染特征,并使用NAQPMS模型研究了广东省与典型城市不同季节的臭氧来源情况.结果表明:2014—2016年广东省的臭氧污染局部在改善.珠三角的臭氧浓度水平总体高于粤东西北地区,广东省臭氧总体上呈现出珠三角中南部和粤东东部部分地区较高、粤西污染相对较轻的分布态势.广东省的臭氧夏秋季浓度较高,冬春季浓度较低.广东省臭氧主要来源于本地排放,夏季占比为57%,其余季节约占40%,臭氧的跨省输送特征明显.珠三角西南部春夏季臭氧本地贡献约为50%,但秋冬季仅占19%~28%.若要减轻广东的臭氧污染,建议实施臭氧消峰行动,即在夏秋季节严控珠三角地区的臭氧前体物排放,特别是珠三角中部广州、佛山与东莞等城市的排放要重点控制.同时,强化粤东西北地区与周边省份的协同减排.     

乌海市夏季臭氧污染特征及基于过程分析的成因探究

乌海市地形复杂,周边工业园区分布密集,近年来夏季O₃污染问题突出,且污染特征与形成机制尚不明确,分析乌海市O₃变化特征,探究O₃污染形成机制对该区域大气污染防治具有重要意义.本文在分析乌海市2018年6~8月3次持续O₃污染过程特征的基础上,利用WRF-CMAQ模式系统进行模拟并根据过程分析输出结果对污染的成因进行了深入分析,探讨了区域输送和局地光化学反应对乌海市O₃的影响.结果表明,乌海市夏季O₃呈现"单峰"的日变化特征,近地面O₃与向下短波辐射和气温显著呈正相关,与相对湿度呈负相关;空间分布上,乌海市3个工业园区白天和夜间均为O₃低值区,乌海西南部宁夏石嘴山地区、乌海城区和西北部乌兰布和沙漠地区白天为O₃高值区;过程分析结果表明,输送和化学过程及其相对大小对乌海市O₃有决定性影响,6月和7月的污染过程中局地光化学反应和输送共同导致O₃显著升高,且化学过程的影响是输送的两倍左右,8月O₃的升高主要为输送作用的贡献;进一步对输送作用进行分解可知偏南和西北方向的输送对O₃的升高有较大贡献,结合前体物的排放,可能的传输来源为宁夏银川、石嘴山及巴彦淖尔等区域,因此,乌海市应在控制本地排放的基础上,加强区域联防联控,减少区域传输对O₃的影响.     

Carbonyl emissions from heavy-duty diesel vehicle exhaust in China and the contribution to ozone formation potential

Fifteen heavy-duty diesel vehicles were tested on chassis dynamometer by using typical heavy duty driving cycle and fuel economy cycle. The air from the exhaust was sampled by 2,4- dinitrophenyhydrazine cartridge and 23 carbonyl compounds were analyzed by high performance liquid chromatography. The average emission factor of carbonyls was 97.2 mg/km, higher than that of light-duty diesel vehicles and gasoline-powered vehicles. Formaldehyde, acetaldehyde, acetone and propionaidehyde were the species with the highest emission factors. Main influencing factors for carbonyl emissions were vehicle type, average speed and regulated emission standard, and the impact of vehicle loading was not evident in this study. National emission of carbonyls from diesel vehicles exhaust was calculated for China, 2011, based on both vehicle miles traveled and fuel consumption. Carbonyl emission of diesel vehicle was estimated to be 45.8 Gg, and was comparable to gasolinepowered vehicles （58.4 Gg）. The emissions of formaldehyde, acetaldehyde and acetone were 12.6, 6.9, 3.8 Gg, respectively. The ozone formation potential of carbonyls from diesel vehicles exhaust was 537 mg O3/km, higher than 497 mg O3/km of none-methane hydrocarbons emitted from diesel vehicles.