上甸子区域本底站大气痕量活性气体的变化规律

利用TE公司C系列气体监测仪,于2005年1月1日-12月31日,在北京上甸子区域大气本底站连续观测SO2,CO,NO-NO2-NOx和O3的浓度.分析了晴天、雨天、霾天和沙尘天气条件下,不同气体的变化特征及影响因素.结果表明:(1)痕量活性气体在不同天气条件下具有不同的浓度及日变化特征,晴天和雨天日变化最小,而霾天日变化最大;(2)风向和风速是影响上甸子气体浓度变化的重要因素,同时,夏季降水对SO2和NOx的去除作用较为明显;(3)上甸子O3白天最大值与夜间最小值的比值低于4,远低于城区,不利于光化学污染的形成.     

秋冬季节华北背景地区PM1污染特征及来源

利用高分辨率飞行时间气溶胶质谱仪(HR-ToF-AMS)在华北背景地区——上甸子区域大气本底站开展亚微米气溶胶(NR-PM_1)化学组分及粒径分布的连续观测实验,观测时段为2015年10月17日至2016年1月27日,涵盖了秋、冬两季.结果表明,整个观测期间NR-PM_1平均质量浓度为25.2μg·m~(-3),PM_1中有机物占绝对优势,硝酸盐占的比例高于硫酸盐.各化学组分平均粒径分布以积聚模态为主,其中,有机物峰形最宽,峰值粒径最小,硝酸盐峰值粒径最大,表明有机物在颗粒物形成、增长初期及老化阶段均有贡献,硝酸盐在气溶胶粒子老化过程中更易于增长为大粒子.有机物种元素特性分析结果显示,秋、冬季有机气溶胶平均氧碳比(O/C)和氢碳比(H/C)为0.58和1.58,OM/OC达1.91,有机气溶胶的氧化程度高于城市站点平均水平.在华北地区污染环境下,有机气溶胶演变途径Van Krevelen拟合曲线斜率为-0.21,其老化潜质和速率较珠三角地区和欧美地区城市要慢.对比污染时段和清洁时段化学组成特征发现,在污染时段,硝酸盐质量浓度及其对PM_1的贡献率超过硫酸盐,有机物氧化程度明显高于清洁时段.后径向轨迹气团分析结果显示,污染时段气团来向较为复杂,来自西部,南部以及东北部气团均有贡献,清洁时段,主要受来自西伯利亚洁净空气的影响,对站点污染物扩散作用明显.     

上甸子本底站湿沉降化学成分变化与来源解析

利用上甸子本底站自1999～2004年的降水资料,对8种离子(K 、Na 、Ca2 、Mg2 、NH4 、SO42-、NO3-、Cl-)浓度做了统计分析.并通过PMF(positive matrix factorization)方法对该地区的湿沉降来源做了解析.结果表明,①pH 分布在4.41～6.55之间,电导率分布在 40.97～69.64μS·cm-1之间.②上甸子本底站的电导率结果明显高于清洁地区降水背景点(瓦里关全球大气本底监测站)、低于北京城区的观测结果,表明降水化学成分受大气污染显著.但污染水平要低于人类活动集中的地区.③SO2-4、NO3-、NH4 、Ca2 是上甸子站降水样品中最主要的水溶性离子;从季节变化来看,SO2-4离子春季最高、夏季最低,NO3-离子冬春两季浓度水平相当,夏季略偏低,H 离子浓度春季最低,夏秋两季相当,冬季最高.④源解析结果表明.土壤尘是上甸子本底站降水化学成分最主要的来源;与施肥有关的农田排放是本底站降水成分的另一个重要的源;此外,来自污染地区的交通运输排放和燃煤排放的输送作用同样影响着该地区降水化学成分.     

Tropospheric NO2 vertical column densities retrieved from ground-based MAX-DOAS measurements at Shangdianzi regional atmospheric background station in China

Ground-basedMulti-AXis Differential Optical Absorption Spectroscopy(MAX-DOAS)measurements were performed at Shangdianzi(SDZ)regional atmospheric background station in northern China from March 2009 to February 2011.The tropospheric NO_2vertical column densities(VCDs)were retrieved to investigate the background condition of the Beijing–Tianjin–Hebei developed economic circle in China.The seasonal variation of mean NO_2tropospheric VCDs(VCD_(Trop))at SDZ is apparent,with the maximum(1.3×10~(16)molec/cm~2)in February and the minimum(3.5×10~(15)molec/cm~2)in August,much lower than those observed at the Beijing city center.The average daytime diurnal variations of NO_2VCD_(Trop )are rather consistent for all four seasons,presenting the minimum at noon and the higher values in the morning and evening.The largest and lowest amplitudes of NO_2VCD_(Trop)diurnal variation appear in winter and in summer,respectively.The diurnal pattern at SDZ station is similar to those at other less polluted stations,but distinct from the ones at the urban or polluted stations.Tropospheric NO_2VCDs at SDZ are strongly dependent on the wind,with the higher values being associated with the pollution plumes from Beijing city.Tropospheric NO_2VCDs derived from ground-based MAX-DOAS at SDZ show to be well correlated with corresponding OMI(Ozone Monitoring Instrument)satellite products with a correlation coefficient R=0.88.However,the OMI observations are on average higher than MAX-DOAS NO_2VCDs by a factor of 28%,probably due to the OMI grid cell partly covering the south of SDZ which is influenced more by the pollution plumes from the urban areas.     

延庆地区山谷风对PM2.5浓度的影响

基于2015~2019年北京生态环境监测和气象数据, 分析了延庆地区山谷风对PM_2.5浓度的影响, 揭示了含山谷风环流污染过程(事件1)与未有山谷风污染过程(事件2)初始阶段的异同及其气象影响机制.结果表明, 延庆持续性污染过程集中在9月~次年3月, 共计63次, 其中27次(43%)伴随1d或多天的山谷风日, 39d山谷风中有32d(82%)出现在污染过程的初始阶段, 18%出现在峰值阶段; 36次过程未出现山谷风日.山谷风日逐时PM_2.5浓度大于非山谷风日4.5~15.4μg/m³, 全日差值最大时段为谷风阶段(15:00~19:00)均大于13μg/m³, 山谷风日存在SSE-ESE风频中心0.59%, 15:00~16:00风速3.3m/s左右, 非山谷风日风频中心在WSW-SW和SE-ESE, 最大值为0.41%, 风速较山谷风日小.事件1和2初始阶段PM_2.5浓度变化关键期为15:00~19:00, 事件1风向E-SSE风速2~4m/s, PM_2.5增长速率大于事件2, 与露点变化趋势基本一致, 23:00事件1PM_2.5浓度显著高于事件2 20μg/m³左右, 污染过程发展初期出现的山谷风环流谷风阶段的偏东南风形成气溶胶和绝对水汽的区域传输, 对PM_2.5浓度的升高有正贡献.平原空气污染过程(延庆未出现)特殊污染型占比20%, 该类污染型白天风频中心分布分散, NNW-WNW、SW-SSW和ENE-NNE均有0.7%左右的风频中心, 未出现S-ESE的风频.     

A study of peroxyacetyl nitrate at a rural site in Beijing based on continuous observations from 2015 to 2019 and the WRF-Chem model

•PAN concentrations at a rural site near Beijing were monitored from 2015 to 2019. •PAN concentrations exhibited high values in spring and low values in winter. •Anomalously southerlies induced extreme high PAN concentration in spring 2018. Peroxyacetyl nitrate (PAN) is one of the most important photochemical pollutants and has aroused much concern in China in recent decades. However, few studies described the long-term variations in PAN in China. In this study, we continuously monitored the PAN, O₃ and NO_x concentrations at a regional background site near Beijing from August 2015 to February 2019. Based on the observed concentrations and climate data, we analyzed the seasonal PAN variations. The results revealed that the monthly mean PAN concentration ranged from 0.33–2.41 ppb, with an average value of 0.94 ppb. The PAN concentration exhibited a distinct seasonal variation, with high values in spring and low values in winter. After analyzing the corresponding meteorological data, we found that stronger ultraviolet (UV) radiation, a relatively longer lifetime and a higher background PAN concentration contributed to the high PAN concentrations in spring. In addition, with the utilization of the WRF-Chem (Weather Research and Forecasting with Chemistry) model, the cause of the extremely high PAN concentration in spring 2018 was determined. The model results demonstrated that an anomalously low pressure and the southwesterly winds in northern China might be the main causes of the increased PAN concentration in Beijing and its surrounding area in spring 2018.     

北京地区大气氨时空变化特征

在北京城区和上甸子本底地区分别开展了为期3a和1a的NH₃在线观测,并结合风向、风速、温度、相对湿度等气象因素的变化特征,分析了北京地区NH₃浓度水平、年季特征及影响因素.结果发现,北京城区和本底地区的NH₃年均浓度分别为（32.5±20.8）×10^-9V/V和（11.6±10.3）×10^-9V/V,北京城区的NH₃浓度高于大多数国内外主要城市和地区的NH₃浓度水平.城区和本底地区NH₃浓度年变化特征为夏季高,分别为（34.1±6.8）×10^-9V/V和（11.1±2.2）×10^-9V/V,冬季低,分别为（19.7±9.3）×10^-9V/V和（2.4±0.6）×10^-9V/V.NH₃的日变化特征受气象因素影响明显,其结果表明,春季城区NH₃浓度峰值出现在15：00,而本底地区受西南风影响在20：00达到峰值;夏季城区NH₃浓度最高值在7：00出现,本底地区则呈现双峰值（分别在09：00和22：00）;秋季城区和本底地区的日变化规律一致,均在22：00出现峰值;冬季城区的峰值出现时间晚于本底地区,峰值分别出现在23：00和20：00.西南风是造成本底地区NH₃浓度升高的主要原因,春季和夏季,随着西南向风速的增大,NH₃浓度显著升高.城区的NH₃浓度则主要受到局地排放的影响.浓度权重轨迹法的研究结果发现,北京、天津、河北及河南北部地区是影响北京地区大气NH₃的主要源区.     

京津冀区域臭氧时空分布特征及其背景浓度估算

为研究京津冀区域臭氧时空分布特征,并估算区域传输贡献,对2017~2019年京津冀区域68个国控站点资料进行主成分分析,并采用TCEQ法估算京津冀区域及细分的次区域内O₃背景浓度.结果表明,京津冀区域O₃浓度整体上呈现南高北低态势,地理位置的差异及其距离对于各城市臭氧浓度的均匀性分布影响较大.经最大方差法旋转后,主成分分析结果可将京津冀区域划分为河北省中南部、京津冀北部以及渤海西岸地区等3个稳定的次区域.对3个次区域分别采用TCEQ法估算O₃背景浓度,计算得到3个次区域本地生成O₃浓度依次为71,60,59μg/m³,区域背景浓度占O₃日最大8h浓度的比值依次为34.3%,39.4%,42.2%.京津冀区域O₃本地生成占主导,区域传输也不容忽视.     

北京平原和延庆地区山谷风异同及对污染的影响

在一定的地形与天气条件下,山谷风环流是影响山地和平原气溶胶污染的主要气象因素之一.本研究基于2015~2019年京津冀地区生态环境监测数据和多源气象数据,对比分析了北京平原和延庆地区山谷风异同,结合典型污染事件揭示了山谷风不同阶段对PM_2.5浓度的影响机制.经分析发现,观象台山谷风为偏西南风转偏东北风,延庆站为偏东南风转偏东北风,随着污染等级加重,山谷风强度减弱17.7%~32.4%;观象台风速2~6 m·s^-1时,最大为SE风向PM_2.5浓度83μg·m^-3,东南风浓度高于西南;延庆站风速2~6 m·s^-1时,偏东南方向浓度高于其他风向20~40μg·m^-3,谷风阶段PM_2.5浓度高于近5年均值10~12μg·m^-3.以2015年3月5~8日重污染事件为例,山谷风的影响作用主要体现在谷风时段东南风的高湿性及区域传输作用,延庆站3月6~7日谷风阶段PM_2.5浓度上升100~130μg·m^-3;山风时段逆温发展至1000 m,观象台和延庆站露点先后抬升18℃左右,延庆站露点峰值滞后观象台2 h,高湿环境下PM_2.5浓度小幅上升.同时,3月6~7日延庆站400 m高度和玉渡山站热力梯度逐渐减小,山谷风分别减小8%和6%,局地环流减弱可能与边界层和高浓度气溶胶双向反馈机制有关.