珠江三角洲轻型汽油车匀速状态挥发性有机物排放特征研究

以18辆轻型汽油车(LDGVs)为研究对象,利用底盘测功机搭建挥发性有机物(VOCs)采样系统.利用气相色谱-质谱仪(GC-MS)和高效液相色谱(HPLC)识别了匀速25 km·h~(-1)时尾气VOCs化学成分谱和排放因子,并在分析时考虑了排放标准、行驶工况和车辆属性等因素的影响.结果表明,轻型汽油车低速匀速工况下尾气组成以烷烃(40.8%,C_5～C_7烷烃较多)为主,其次是芳香烃(29.5%)和含氧VOCs(26.0%),烯炔烃(3.6%)和卤代烃(0.1%)较少.其中,甲醛、异戊烷、甲苯、苯、间/对二甲苯、丙酮、2-甲基戊烷、正戊烷、1,2,4-三甲基苯和壬醛是比例最高的物质(52.01%).低速匀速行驶中生成了比例更低的烯烃和比例更高的C_5～C_7烷烃和OVOCs.排放标准为国III、IV和V的轻型汽油车在低速匀速工况下,VOCs排放因子分别为(50.12±46.83)、(40.26±31.15)和(3.25±0.65) mg·km~(-1).国IV到国V车的烷烃、烯炔烃、芳香烃、卤代烃和总VOCs降幅均超过88%,而OVOCs降幅只有约55%,说明OVOCs在国V车的排放富集程度更高.总体来讲,国V车排放的VOCs反应活性约为国IV车排放的VOCs反应活性的11%.车辆属性对VOCs排放的影响表现为:年份、里程和排量的增加会促进VOCs排放的整体增加,而基准质量对VOCs排放的影响相对较小.     

2006~2020年广东省大气甲醛排放演变特征

大气甲醛（HCHO）是臭氧（O₃）和细颗粒物（PM_2.5）二次组分的关键前体物,在大气光化学反应和二次污染形成过程中扮演着重要角色,并存在致癌性.然而,当前对大气HCHO排放来源认识存在不足,制约了二次污染形成机制研究和污染防控策略制定.采用排放因子和成分谱结合方法,建立2006~2020年广东省HCHO排放趋势清单,识别了广东省主要HCHO排放来源和排放时空演变特征.结果表明,2006~2020年期间广东省HCHO排放量在3.9~5.6万t区间波动,整体呈现极微弱的下降趋势;生物质燃烧源是广东省重要HCHO排放源,而受到管控措施的显著影响,其排放量占比从2006年的58%降至2020年的27%;溶剂使用源的HCHO排放则逐渐突显,2020年占比增长至28%,并成为广东省首要排放源,其中塑料制品和沥青铺路是主要贡献行业.移动源中以柴油作为燃料的工程机械和货车也是HCHO重要排放来源;虽然珠三角和非珠三角地区对广东省HCHO排放量贡献相当,但空间分布结果表明HCHO排放热点区域分别集中于珠三角中心区域和非珠三角的东西两角,这是由于珠三角主要来源为溶剂使用源和移动源,而非珠三角主要受生物质燃烧源影响.因此,未来应进一步加强珠三角中心区域的工业和移动源减排以及粤西地区的生物质燃烧监管.     

珠三角某石化园区VOCs排放特征及影响评价

石化行业是挥发性有机物(VOCs)的重要来源之一,然而,当前石化行业VOCs研究多集中于炼油厂VOCs排放特征分析,针对有机化工和合成材料等子行业的研究较为缺乏.选取珠三角地区某石化园区中石油炼制、合成材料和有机化工3个主要行业的8家代表性企业和园区周围敏感点为研究对象,采集分析了包含22种含氧VOCs(OVOCs)在...     

基于实际道路测试的轻型汽油车甲烷排放因子模型构建与评估

针对目前机动车温室气体甲烷(CH₄)排放因子缺乏的问题,利用便携式尾气测量系统(Portable Emission Measurement System,PEMS)对13辆轻型汽油车开展实际道路车载测试,获得汽油车CH₄排放因子及排放特征.结果表明,轻型汽油车CH₄排放因子随着国标加严而下降,国6轻型汽油车CH₄排放因子相较于国1车辆下降了约94.5%.基于CH₄逐秒排放特征分析发现,在实际行驶工况下CH₄排放变动剧烈,排放峰值通常出现在高速或高加速工况.同时,研究发现CH₄排放因子与燃烧效率(MCE)、机动车比功率(VSP)呈现显著相关性,通过CH₄与MCE、VSP的关系构建了轻型汽油车不同标准下的基于MCE及基于VSP的排放因子模型.以一辆国4汽油车实测值对模型进行验证与评估,该车CH₄排放因子的实测值为(3.9±0.6) mg·km^-1,基于MCE、VSP的模型模...     

基于高分辨率在线测量的轻型汽油车含氧挥发性有机物排放模型构建

机动车排放的含氧挥发性有机物(OVOCs)具有较高的大气反应活性,但在线测量识别其高分辨率排放特征的研究仍处于起步阶段,缺乏计算和预测OVOCs排放特征的模型工具.本研究利用质子转移反应飞行时间质谱仪(PTR-TOF-MS)与离子/分子反应质谱仪(IMR-MS),在简易瞬态测试工况下对轻型汽油车排放甲醛、丙酮和乙醇等8种OVOCs组分进行了在线测量.结果表明,OVOCs组分受工况变化影响显著,国Ⅰ～国Ⅴ车辆排放过程中OVOCs排放峰值相对于怠速阶段的增幅分别为183％、105％、56％、92％和244％,同时随着排放标准从国Ⅰ升级到国Ⅴ,含量较高且作为特征组分的甲醛、丙酮和甲醇排放量的降幅分别为90.9％、93.3％和93.7％,但乙醇排放相对稳定.国Ⅰ～国V排放标准下轻型汽油车8种OVOCs总量排放因子分别为12.5、10.2、5.4、4.2和1.6 mg-km-1,总体减排幅度87％.本研究发现OVOCs排放率与比功率(VSP),排放因子与修正碳燃烧效率(MCE)密切相关,将不同排放标准车辆的VSP与排放率和MCE与基于里程的排放因子(EFs)进行拟合,分别建立了一阶线性函数关系.提出了修正碳燃烧损失率(MCL)这一概念,并得到简化的MCL与排放因子的正比例函数关系,从而阐明了OVOCs排放因子的决定性因素.基于VSP和MCL建立的OVOCs排放模型可以计算和预测轻型汽油车在不同热运行状态下的排放率和排放因子,从而为准确评估OVOCs排放贡献和建立排放源清单提供有效工具.     

广东省居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放趋势研究

居民生活直接能源消费是重要的大气污染物和温室气体排放来源,识别其历史排放趋势是科学制定管控策略的基础.然而目前我国尚缺乏省级尺度居民生活能源消费排放趋势的研究.以广东省为研究对象,通过广泛收集居民生活直接能源消费数据和排放因子,建立了2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放清单,并采用情景分析法量化了能源结构变化对居民生活直接能源消费大气污染物与温室气体排放的影响.结果表明：①2006—2017年居民生活直接能源消费排放的大气污染物和温室气体均呈下降趋势,CO、PM_2.5、BC、OC、CH₄、CO₂和N₂O排放量分别下降70%、59%、59%、66%、77%、30%和73%;②城乡贡献上,乡村居民生活直接能源消费是大气 污染物和温室气体排放的主要来源,排放分担率分别在70%和60%以上;③空间分布上,2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放主要集中在粤东、粤西传统燃料消费量较高的地区,以及广州、东莞和深圳等人口密度较大的城市地区;④能源结构清洁化所致的2006—2017年广东省居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体减排比例为38%~88%;⑤以2025年为目标年,居民生活能源结构持续清洁化发展能够进一步降低居民生活直接能源消费大气污染物和温室气体排放,尤其对CO、PM_2.5、BC、CH₄和N₂O的减排比例均在80%以上.     

不同排放标准下机动车挥发性有机化合物排放特征趋势研究

针对机动车挥发性有机物（VOCs）排放特征研究中缺乏含氧VOCs（OVOCs）覆盖、缺乏最新国VI排放标准特征识别等问题,本研究选取了涵盖国I~国VI不同排放标准的轻型汽油车和国Ⅲ~国Ⅴ柴油车为研究对象进行底盘测功机测试,采用SUMMA罐和DNPH管采样相结合的方法,探究了不同排放标准下机动车尾气中VOCs排放特征的变化趋势及启动方式对VOCs排放特征的影响.结果表明,不同排放标准的轻型汽油车尾气组成呈现较大差异.随着排放标准的升级,烷烃、烯炔烃和芳香烃的质量比例逐渐减少,OVOCs逐渐增加,国Ⅰ~国IV轻型汽油车排放以烷烃和芳香烃为主,国V~国Ⅵ轻型汽油车排放以OVOCs为主.国VI轻型汽油车中OVOCs占比高达58.0%,其中,甲醛、乙醛和丙酮合计占47.3%.不同排放标准的柴油车尾气中VOCs均以OVOCs和烯炔烃为主,占79.0%~83.0%.此外,冷启动是机动车尾气VOCs排放的主要阶段,此阶段的VOCs排放因子显著高于热启动,但随着排放标准升级,柴油车在启动阶段的VOCs排放降幅仅有约40%,显著小于全工况排放降幅（77.5%）,表明柴油车启动过程对VOCs排放贡献随排放标准升级逐步加大.本研究凸显了在我国机动车排放标准不断升级的背景下VOCs排放的重要性,需要在制定机动车VOCs排放控制策略中重点关注柴油车尾气中烯炔烃和汽油车尾气中OVOCs减排.     

2013-2017年珠江三角洲主要大气污染控制措施减排效果评估

自2013年《大气污染防治行动计划》发布以来,珠江三角洲（PRD）地区实施了严格的大气污染防控政策,在全国率先实现PM_2.5浓度连续3年达标,然而,已实施的控制措施对污染物的减排效果尚不清楚.因此,本研究通过广泛收集2013—2017年珠三角地区大气污染源活动水平数据与控制措施,建立2013—2017年实际控制与未控制情景的污染物趋势排放清单,对主要控制措施的减排效果进行了量化.结果表明,2013—2017年珠三角地区SO₂、NO_x、PM₁₀、PM_2.5和VOCs 5种污染物排放分别下降了55%、24%、55%、54%和10%.相比于未控制情景,实际控制情景下2017年5种污染物分别实现61%、40%、68%、70%和41%的减排.在各类管控措施中,工业提标对5种污染物减排分别贡献了39%、46%、66%、69%和25%;销号整治对VOCs减排贡献最大（32%）,对其它污染物减排贡献约10%;清洁能源改造主要对SO₂和PM减排有所贡献,其中,煤改气、低硫煤、低硫油对SO₂减排有主要贡献（均为15%左右）,低灰分煤对PM₁₀（12%）和PM_2.5（19%）减排有较大贡献;机动车提标、淘汰黄标车对NO_x（22%、17%）和VOCs（23%、12%）减排有较大贡献.本研究可为珠三角和其它地区针对不同大气污染物科学制定防控政策与措施提供基础数据和科学支撑.     

珠三角典型城市大气污染减排措施的PM2.5改善评估研究

评估大气污染减排措施的成效能为空气质量改善政策制定和优化提供科学指导,但大多减排措施评估研究采用敏感性分析方法进行量化,计算效率低且无法考虑不同减排措施之间的相互影响.另外,现有研究大多关注区域减排措施评估,很少针对城市尺度进行评估.基于此,本研究结合基于模式的PSAT源解析技术提出了一种相对较为高效的城市大气污染减排措施的PM_2.5改善评估方法,并以珠三角典型城市为例,定量评估了肇庆市2014—2016年期间实施的16项减排措施对PM_2.5污染的影响.结果发现,肇庆市近年来的本地减排措施有效降低了SO₂、PM_2.5、PM₁₀、NO_x、NH₃和VOCs排放,降幅分别达到25%、14%、13%、11%、9%和4%.根据模型评估,在2016年气象条件下,2014—2016年期间减排措施使肇庆市本地生成PM_2.5浓度下降了16.0%,其中,对浓度下降贡献最为明显的污染源为工业源和生物质燃烧源,关键措施是以煤炭品质提升为代表的燃煤管控和以焚烧区划定为代表的生物质露天焚烧管控,使肇庆本地PM_2.5浓度分别下降了7.2%和2.4%.农牧源、扬尘源和道路移动源等其他源的减排措施也对PM_2.5浓度改善有一定的贡献,但这些源贡献无法抑制活动水平增长带来的排放和贡献浓度的增长,表明这些源仍存在较大的减排潜力,是下一阶段肇庆市PM_2.5防治的重点对象.本研究的评估方法证实了减排措施的有效性,同时也为未来城市空气质量改善提供了科学依据和技术支撑.     

前体物排放变化对珠江三角洲地区秋季臭氧污染演变的影响研究

自2013年以来,珠三角地区SO₂、NO_x及颗粒物等污染物浓度逐渐下降,但臭氧污染日渐凸显.作为二次污染物,臭氧污染演变受到排放与气象条件共同影响.而评估本地前体物人为排放变化、外部传输和气象变化对臭氧污染演变的影响,并识别臭氧污染长期演变趋势的重要驱动因素,是开展区域臭氧污染防控的关键基础.因此,本文采用WRF-SMOKE-CMAQ模拟平台,以2006—2017年广东省和中国大气污染物排放趋势清单为输入清单,以2014年的气象数据为基准年气象场,通过设置不同案例,结合观测数据,定量评估本地、外部排放变化和气象变化对珠三角秋季O₃污染长期演变趋势的影响.结果表明：在2006—2017年期间,整个珠三角9—10月臭氧日最大8 h（MDA8）浓度上升主要由 人为排放变化主导,平均每年贡献0.7 μg·m^-3,而气象条件总体上抑制了2006—2017年期间珠三角秋季臭氧MDA8浓度的增长,使得秋季臭氧MDA8浓度上升速率下降为0.2 μg·m^-3·a^-1;人为排放变化对珠三角秋季臭氧的影响主要集中在珠三角中心地区的佛山和广州南部、珠三角 下风向区域的珠海和江门北部及肇庆东部,整体主要由本地人为排放主导,但在2006—2012年主要受外部人为排放变化影响,平均每年贡献0.9 μg·m^-3,而在2013年后主要受本地人为排放变化影响,平均每年贡献0.6 μg·m^-3;其中,本地人为排放影响主要集中在珠三角中心地区, 外部人为排放影响主要集中在珠三角上风向和下风向区域.