博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源

本研究使用大气被动采样器(PAS-PUF)和干沉降被动采样器(PAS-DD),分别于2016年采暖期和2017年非采暖期对新疆博斯腾湖流域及周边地区15种USEPA优控多环芳烃(PAHs)大气浓度和干沉降进行了观测,并对其污染特征和来源进行了研究.结果表明,采暖期和非采暖期博斯腾湖流域PAHs大气浓度范围分别为6. 38～245. 43 ng·m~(-3)和2. 33～74. 76ng·m~(-3);采暖期与非采暖期均呈现出居民区湖泊周边塔中的空间分布.采暖期和非采暖期PAHs大气干沉降通量范围分别为0. 45～18. 10μg·(m~2·d)-1和0. 25～8. 15μg·(m~2·d)-1;采暖期居民区PAHs干沉降通量比湖泊周边和塔中采样点高,但在非采暖期塔中采样点高于其它采样点.整体而言,博斯腾湖流域大气及干沉降中PAHs在采暖期显著高于非采暖期,在采暖期与非采暖期均以菲(Phe)、芴(Flu)、荧蒽(Flua)和芘(Pyr)等3～4环PAHs为主.比值法源解析结果显示,博斯腾湖流域大气和干沉降中PAHs主要来源于煤炭和生物质燃烧; HYSPLIT前向和后向轨迹模拟结果表明,非采暖期居民区较高PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区,经大气干沉降进入水体,可能会对博斯腾湖水生环境造成影响.     

博斯腾湖流域大气多环芳烃污染特征、干沉降通量及来源

本研究使用大气被动采样器(PAS-PUF)和干沉降被动采样器(Pas-DD),分别于2016年采暖期和2017年非采暖期对新疆博斯腾湖流域及周边地区15种USEPA优控多环芳烃(PAHs)大气浓度和干沉降进行了观测,并对其污染特征和来源进行了研究。结果表明,采暖期和非采暖期博斯腾湖流域PAHs大气浓度范围分别为6.38~245.43 ng·m-3和2.33~74.76 ng·m-3;采暖期与非采暖期均呈现出居民区湖泊周边塔中的空间分布。采暖期和非采暖期PAHs大气干沉降通量范围分别为0.45~18.10μg·(m2·d)-1和0.25~8.15μg·(m2·d)-1;采暖期居民区PAHs干沉降通量比湖泊周边和塔中采样点高,但在非采暖期塔中采样点高于其它采样点。整体而言,博斯腾湖流域大气及干沉降中PAHs在采暖期显著高于非采暖期,在采暖期与非采暖期均以菲(Phe)、芴(Flu)、荧蒽(Flua)和芘(Pyr)等3~4环PAHs为主。比值法源解析结果显示,博斯腾湖流域大气和干沉降中PAHs主要来源于煤炭和生物质燃烧;HYSPLIT前向和后向轨迹模拟结果表明,非采暖期居民区较高PAHs排放通过大气传输到达博斯腾湖区,经大气干沉降进入水体,可能会对博斯腾湖水生环境造成影响。     

北京城区大气金属元素干湿沉降特征

为研究北京市大气中金属元素的干湿沉降特征,评估不同观测方法的差异性,于2014年5月至2015年4月在北京城区同步采集了混合沉降和湿沉降样品.利用电感耦合等离子体质谱仪(ICP-MS)测定了样品中19种金属(Na、Mg、Al、K、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Cu、Zn、As、Se、Mo、Cd、Sb、Tl、Th和U)的浓度.结果表明,混合沉降样品中各金属浓度[7 160.68μg·L~(-1)(Ca)～0.02μg·L~(-1)(Th)]普遍高于湿沉降样品[4 237.74μg·L~(-1)(Ca)～0.01μg·L~(-1)(Th)].两种样品中相同金属的富集因子差异较小,其中Cu、As、Tl、Zn、Cd、Se和Sb的富集因子均大于100,表明这些重金属主要来自人为污染源.气团轨迹分析表明,北京城区降水过程主要受偏南气团的影响,其中来自西南气团的降水样品中Ca、Mg、Fe、Al、Cu、Mo、U和Th等金属浓度较高,而来自南部的气团K、Zn、Mn、Sb、Cd和Tl等金属浓度较高.观测期间大气中金属元素的混合沉降通量变化于3 591.35 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01 mg·(m~2·a)~(-1)(Th),湿沉降通量变化于1 847.78 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).混合沉降与湿沉降差减得到19种金属的干沉降通量变化于1 743.57 mg·(m~2·a)~(-1)(Ca)～0.01mg·(m~2·a)~(-1)(Th).大气颗粒物的粒径大小对金属的干湿沉降过程具有重要影响.     

上海市大气沉降物中多环芳烃赋存特征及其来源

以上海市大气沉降为研究对象,采集了上海市8月、9月、10月3个月的大气沉降物,分析了上海市大气沉降物中16种PAHs的质量浓度、空间分布特征和组成结构,计算了上海市8个采样点∑15PAHs大气沉降物通量.同时,采用正定矩阵因子分解(PMF)模型对大气沉降中的PAHs进行源解析,模型对PAHs的来源有较为细致的判读,结果表明:大气沉降物中∑16PAHs的浓度范围0.458~21.013μg/L,其中,溶解相中∑16PAHs的浓度范围为0.174~0.625μg/L,颗粒相中∑16PAHs的浓度范围为0.275 20.455μg/L.上海市∑15PAHs大气沉降通量在0.24~14.74μg/(m2×d)之间,沉降通量均值为2.77μg/(m2×d).根据PMF模型解析,机动车尾气排放为大气沉降物中PAHs的主要污染物,源贡献率为40.23%,其次,居民烹调、煤炭燃烧、石油挥发泄露和炼焦排放依次占23.73%、14.75%、14.35%和6.92%.     

北黄海大气多环芳烃干沉降通量研究

在北黄海沿岸的獐子岛、老虎滩和小麦岛进行为期1 a的大气采样,分析了大气颗粒物和气相中15种多环芳烃(PAHs)的浓度,计算了其沉降通量.结果表明,三个采样点PAHs干沉降通量分别为10 196 ng/(m2·d)(獐子岛)、16 749ng/(m2·d)(老虎滩)和18 982 ng/(m2·d)(小麦岛),且气态P...     

北京大气颗粒物和重金属铅干沉降通量及季节变化

为了解大气颗粒物和重金属铅(Pb)干沉降通量的变化规律,采用聚氨酯泡沫膜片为代用面联合干湿沉降自动观测设备,于2013年12月~2014年11月在北京城区采集了颗粒物干沉降,利用微波消解和电感耦合等离子体质谱仪对样品中全量Pb和水溶性Pb进行了测试分析.结果表明,北京大气颗粒物和Pb干沉降通量分别为0.84 t·(hm~2·a)~(-1)和7.56mg·(m~2·a)~(-1),呈现出春季冬季秋季~夏季的特征.大气颗粒物中水溶性Pb干沉降通量为3.14 mg·(m~2·a)~(-1),占Pb干沉降总量的43%,这一比例呈现出冬春季高于夏秋季的特征.人为源排放不仅增加了大气颗粒物和Pb的干沉降通量,也改变了水溶性Pb干沉降通量的季节分布.研究结果对科学评估重金属沉降的生态影响和健康效应提供了科学基础,同时凸显了消减人为源重金属排放的重要性.     

我国南方两个典型森林生态系统的硫、氮和汞沉降量

利用混合降水采样器,对江西千烟洲和湖南会同两个森林生态站的大气硫、氮和汞的湿沉降和穿透水沉降进行了为期1 a的观测.在2013-12~2014-11的观测期间,千烟洲站降水中的SO_4~(2-)-S、NO_3~--N、NH_4~+-N和Hg的体积加权平均质量浓度分别为1.89 mg·L~(-1)、0.957 mg·L~(-1)、0.401 mg·L~(-1)和12.5 ng·L-1,而穿透水中的平均浓度分别为2.39 mg·L~(-1)、1.18 mg·L~(-1)、0.897 mg·L~(-1)和22.2 ng·L-1,穿透水浓度较降水有不同比例的增加.会同站穿透水中的元素平均浓度则分别为2.93mg·L~(-1)、1.60 mg·L~(-1)、0.502 mg·L~(-1)和22.0 ng·L-1.基于穿透水的千烟洲站大气硫、氮和汞的沉降量分别为3.56g·(m2·a)-1、3.02 g·(m2·a)-1和30.6μg·(m2·a)-1,会同站分别为6.18 g·(m2·a)-1、4.48 g·(m2·a)-1和37.3μg·(m2·a)-1,三者均在夏季达到最高.汞的干湿沉降量相当,而硫和氮的湿沉降量在总沉降量中占主导地位.与硫沉降和氮沉降主要来自人为源不同,自然源对汞沉降的贡献较明显,特别是在会同站.     

夏季青岛大气气溶胶中不同形态磷的浓度、来源及沉降通量

利用2016年6~7月在青岛采集的总悬浮颗粒物(TSP)样品,分析了其中不同形态磷的浓度,讨论了夏季气溶胶中总磷(TP)、溶解态磷(DP)、溶解态无机磷(DIP)和溶解态有机磷(DOP)的分布特征及来源,并估算了大气P的沉降通量.结果表明,夏季青岛大气气溶胶中TP的浓度为(49.3±30.6)ng·m~(-3),其中DP浓度为(15.5±10.4)ng·m~(-3),对TP的贡献为30.9%±11.0%.DP中以DIP占主导,其贡献平均约为60%.气溶胶中不同形态P的来源分析结果显示,夏季青岛气溶胶中P的来源复杂,受地壳源、人为源、生物质燃烧、农业施肥等多种源的共同影响.其中TP的38%来自土壤源的贡献,农业活动源和工业源的贡献分别为20%左右;DP中DIP主要受到农业活动源及燃烧源的影响,其贡献分别为51%和24%;DOP主要来源于土壤源及农业活动源,其贡献分别为41%和27%.观测期间,大气TP的干沉降通量为(51.7±31.7)μg·(m~2·d)~(-1),其中DP对TP干沉降通量的贡献为23.2%±8.2%.DP中DOP有重要贡献,约为DP干沉降通量的40%.DP的干沉降通量可支持黄海(0.5±0.3)mg·(m~2·d)~(-1)浮游植物碳的生产,对新生产力的贡献约为1%.     

西宁近郊大气氮干湿沉降研究

本研究在青海省西宁市城郊二十里铺莫家泉湾气象站开展了完整的2年(2014和2015年)大气无机氮干沉降和混合沉降(湿沉降加部分干沉降)监测.干沉降估算通过被动采样器采集的NH_3和NO_2浓度和Geos-Chem全球化学模式模拟的气体干沉降速率相乘获得;混合沉降的测定采用雨量器.结果表明,气态NH_3和NO_2年均浓度分别为8.8μg·m-3和19.6μg·m-3,且2015年NH_3月均浓度显著高于2014年.NH_3浓度的季节变化呈现春夏高、秋冬低的特征,而NO_2浓度季节变化幅度较小.降水中NH_4~+-N和NO-3-N年均浓度为2.2 mg·L~(-1)和1.8 mg·L~(-1),秋季降水NH_4~+-N浓度比其他季节低55%,而NO-3-N浓度在秋冬季比春夏季高约26%.气态NH_3和NO_2的干沉降量分别为9.0 kg·(hm~2·a)~(-1)和2.8 kg·(hm~2·a)~(-1),降水中NH_4~+-N和NO-3-N的混合沉降量分别为7.6 kg·(hm~2·a)~(-1)和6.2 kg·(hm~2·a)~(-1).还原态氮(NH_3和NH_4~+-N)在氮沉降中占主导地位.大气氮素总沉降(干沉降加混合沉降)量为25.6 kg·(hm~2·a)~(-1),为城郊农田提供重要的环境养分;但这一氮素输入量超过了陆地生态系统氮沉降临界负荷[10~20 kg·(hm~2·a)~(-1)],意味着研究区周边林地(如北山)和水体生态系统面临"氮饱和"的环境风险.     

华北地区城镇多环芳烃干沉降特征

分别于冬季和夏季采集了北京、天津和秦皇岛3个城市,遵化、沧县、涞源和张北4个县城以及两处人为活动较少的背景地区降尘样品,分析了降尘量及降尘中多环芳烃含量,据此计算了各样点多环芳烃干沉降通量.结果表明,所研究城市夏季和冬季多环芳烃平均沉降通量分别为(6.3±7.4)μg·m-2·d-1和(16.4±14.9)μg·m-2.d-1,县城为(2.2 4±0.9)μg·m-2 d-1和(16.3±3.8)μg·m-2·d-1,对照点明显低于城镇,两季多环芳烃沉降通量分别为(1.0±0.3)μg·m-2 d-1和(1.6 4±0.7)μg·m-2,d-1.两季节获得的所有样点多环芳烃干沉降通量与降尘量显著相关,若分季节统计,相关性更加明显,且冬季降尘中多环芳烃含量显著高于夏季.由此可见,对多数样点而言,导致其多环芳烃干沉降通量差别的首要因素是降尘量,其次为季节差异.仅个别数据(夏季秦皇岛)表现出不同.降尘中多环芳烃成分谱具有明显的季节差异,城市与县城冬季降尘中菲的相对含量显著高于夏季.不同类型样点间差别较小,表现出区域性趋同现象,同种类型样点之间的多环芳烃成分谱则非常一致.     

大气气溶胶干沉降研究进展

从干沉降速度定义出发,综述了过去几十年来国内外在气溶胶干沉降实验技术和理论方面的主要进展.气溶胶粒子从大气向地表沉降的过程决定于颗粒物的粒径、密度和空气粘性系数,同时受空气动力学阻力、粘滞层阻力和表面收集阻力的影响,这些阻力分别与大气层温度、风速、相对湿度等微气象条件密切相关.获取干沉降速度的方法主要有示踪法、梯度法和涡流相关法等.风速的三维瞬时量、动能、摩擦速度、温度和涡旋扩散系数可由超声风速温度仪测定.由于气溶胶具有很宽的粒径谱分布,通常使用几台仪器（如串联式多级采样器、空气动力学粒径谱分布仪和扫描电迁移率颗粒物粒径谱仪）进行联合测量.干沉降参数化方案中,基于斯托克斯定律的物理模型着重于平衡重力、浮力和阻力的作用,半经验方案则进一步考虑了大气湍流、分子运动以及表面捕获机制包括布朗扩散、碰撞、截留、反弹、热泳和扩散泳.然而,参数化方案预测结果在某些粒径段与外场测量数据仍存在显著差异.结合目前干沉降研究存在的问题,对今后气溶胶干沉降的研究方向和技术方法进行了展望.     

大气污染物干沉降速度和通量的计算方法比较——以南京仙林地区为例

目的基于不同方法对大气污染物干沉降速度和通量的估计存在差异,开展比较研究。方法 2016年9月至2017年9月,在南京大学仙林校区,基于75 m观测塔,对大气中常见的六种污染物二氧化硫(SO_2)、一氧化氮(CO)、二氧化氮(NO_2)、臭氧(O_3)、一氧化碳(CO)、细颗粒物(PM_(2.5))的浓度和气象要素进行连续观测。利用三层阻力模型计算大气污染物的干沉降速度,利用浓度法和梯度法计算干沉降通量,并对两种方法进行比较。结果 SO_2、NO、NO_2、O_3、CO、PM_(2.5)的平均干沉降速度分别是0.270、0.019、0.089、0.449、0.038、0.147 cm/s。干沉降速度具有明显的日变化特征,一般情况下,白天大于夜间,在午后出现最大值。整个观测期间,采用浓度法计算得到的SO_2、NO、NO_2、O_3、CO、PM_(2.5)干沉降通量分别为0.034、0.008、0.037、0.263、0.354、0.049μg/(m~2·s),采用梯度法得到的干沉降通量分别为0.04、0.00193、0.035、0.278、0.192、0.063μg/(m~2·s)。结论对于NO、O_3、PM_(2.5),浓度法和梯度法计算的干沉降通量具有较好的一致性。梯度法估计干沉降通量时很大程度上依赖于大气污染物浓度梯度测量的准确性,浓度法估计干沉降通量则更多依赖于干沉降速度计算的准确性。     

东亚地区不同天气下的硫沉降分布

利用欧拉型硫沉降模式分析3个个例,讨论了东亚地区不同天气条件下硫总沉降、干沉降和湿沉降。不同天气条件下硫沉降的分布不同。干沉降与污染源的分布有很好的相关性,而总沉降的分布除决定于排放量外,还明显受到降水场分布的影响。24h硫沉降量一般为1.0～10.0mg/m²,最大可达32mg/m²,干沉降量的值为1.0～5.0mg/m²,最大值为14.8mg/m²,湿沉降量的值为0.5～7.0mg/m²,强降水区附近可达22mg/m²。     

内蒙古温带草原氮沉降的观测研究

在内蒙古太仆寺旗对温带草原地区的氮沉降进行了为期1 a(2011年11月～2012年10月)的观测.在线分析大气NH3和NO2浓度,用CMAQ模型计算的干沉降速率计算了气体干沉降量;采集降水、降尘和穿透雨样品并测定NH4+和NO3-浓度,分别得到湿沉降、颗粒物干沉降和穿透雨沉降量.观测结果表明该地区的氮沉降量已经高达3.43 g.(m2.a)-1,有可能对草原生态系统产生危害.其中,湿沉降占44%,气体干沉降占38%,颗粒物干沉降占18%.干沉降对氮沉降的贡献大于湿沉降,必需重视干沉降的测定,而穿透雨沉降明显小于总沉降,说明穿透雨法不适合于草原地区.从组分上看,还原态氮(包括NH4+和NH3)对氮沉降的贡献为71%,而氧化态氮(NO3-和NO2)的贡献仅29%,因此在控制氮沉降时,不应只针对NOx排放进行削减,NH3减排同样重要.     

三峡库区大气活性氮组成及干沉降通量

为了解三峡库区腹地大气中活性氮的组成及干沉降通量,于2015年每个季节选取代表性月份在万州城区采集了气体和颗粒物样品.利用离子色谱法测定氮素浓度,同时结合大叶阻力模型模拟计算的干沉降速率值,估算了不同形态氮素的干沉降通量.结果表明,HNO₃的干沉降速率值最大,年均值为0.39cm/s,约为其它氮素的3~8倍.NO₂和NH₃是大气活性氮的主要赋存形态,年均浓度值分别为（11.7±3.9）和（11.0±5.3）μg N/m³,两者之和约占总无机氮浓度的80%.万州城区总无机氮干沉降总量为8.5kg N/（hm²·a）,其中氧化态氮（NO₂、HNO₃、颗粒态NO₃^-）和还原态氮（NH₃、颗粒态NH₄⁺）干沉降通量分别为3.5,5.0kg N/（hm²·a）,占干沉降总量的41.4%和58.6%.因此,为有效控制三峡库区腹地的氮素污染,应重点关注NH₃的减排.     

大气的干湿沉降及其对海洋生态系统的影响

对国内外学者近些年来在大气干、湿沉降方面的工作较为的综述；包括干湿沉降的采样方法。研究方法、主要结论。重点讨论了大气沉降对海洋生态系统的影响，特别与河流输送量的对比，指出：大气干湿沉降对某些海工的初级生产较之河流而言膛可忽视的作用，氮的输送马湿沉降为主，而磷的输送尚待进一步研究。最后提出了大气干湿沉降今后可可能的若干研究文献。     

AERMOD模型在土壤环境影响预测中的应用

目的分析以大气沉降为主的土壤影响预测及评价。方法采用AERMOD模型进行有机废气干沉降量、湿沉降量、总沉降量的计算。结果该区域内甲苯干沉降量占总沉降量比在97%～99%之间,湿沉降对总沉降量的贡献值很小,甲苯在该区域干沉降过程沉降速度范围为0.0003～0.0033 m/s,平均沉降速度为0.0016 m/s。结论以甲苯为代表的有机废气大气沉降计算主要以干沉降为主,干沉降速度具有明显的日变化特征,一般在中午前后出现最大值,大气沉降对周围土壤环境影响较小。     

珠江三角洲秋季臭氧干沉降特征的数值模拟

利用区域化学传输模式WRF-Chem对2014年10月珠江三角洲臭氧干沉降特征进行模拟,结果表明：臭氧干沉降通量呈现明显的时空分布差异,日间平均沉降通量[0.68μg/（m²·s）]明显大于夜间[0.21μg/（m²·s）];同时,珠江三角洲城区的臭氧沉降通量及日较差均比周边植被覆盖区小.受NO_x和VOCs等前体物以及各气象要素场的综合影响,臭氧浓度日变化具有明显的单峰型分布特征,在14：00~15：00达到峰值,秋季臭氧浓度高值区位于珠江三角洲主要排放源下风向区域的广佛交界、江门及中山东部等地区;臭氧的干沉降速率也具有明显的时空变化特征：从07：00~08：00的0.27cm/s开始迅速增大,10：00~16：00基本保持在0.60cm/s左右,17：00开始平缓减小至午夜的0.21cm/s左右;干沉降速率的变化主要受空气动力学阻抗R_a、粘性副层阻抗R_b以及表面阻抗R_c影响,研究表明夜间的干沉降速率主要受R_a影响,而日间R_c起主要作用.这3种阻抗分别受大气稳定度、摩擦速度和下垫面土地利用类型影响,在珠江三角洲区域亦表现出明显的时空变化特征.